煤基碳点及其改性产品的制备和光催化还原CO2性能

The photocatalytic conversion of CO2 into renewable hydrocarbon fuels is believed to be one of the best methods to overcome both the environmental problems and energy crisis. However, the photocatalytic reduction of CO2 technology has failed to get the actual application because of the TiO2 photocatalytic materials that has been widely research has a series of drawbacks, such as low efficiency. As a result, the development of wide spectral response range, and high catalytic activity of the photocatalyst has become a research focus in the field.Previous studies have found that a kind of graphite structure coal-based carbon dots linked with inorganic ions and oxygen groups can be got through washing and collect the depolymerization content of WUCAIWAN coal sample when the pH = 1.99 to 3.87 which treated by mixed acid/ultrasonic.And then to amination modification coal-based carbon dots used for photocatalytic reduction of CO2, the methanol yield is 884.8μmol/g.cat when the CO2 conversion rate reached 47.6% after reaction 12 hours.We are prepared to synthesis of coal-based carbon dots from coal and modified it by the method of amination and metal load and semiconductor compound, then applied it in photocatalytic reduction of CO2, optimize the photocatalytic reaction process, explore the mechanism of photocatalytic reaction.The implementation of the project, not only can expand the research field of coal based functional materials, and can provide theoretical basis for performance improvement and practical application for nano carbon photocatalytic materials such as carbon dots.

利用光催化剂和太阳光将温室气体CO2还原为碳氢燃料是同时解决环境问题和能源危机的最理想模式。然而，由于目前研究较多的TiO2等光催化材料存在效率低等一系列弊端，使光催化还原CO2技术未能得到实际应用。因此，开发光谱响应范围宽、且具较高催化活性的光催化剂已成为该领域的研究热点。前期研究发现，通过混酸/超声处理脱灰五彩湾煤样，水洗收集 pH=1.99-3.87 的煤解物，可得链接有无机离子及含氧基团的类石墨结构煤基碳点；将其氨基化并用于光催化还原CO2，反应12 h后甲醇产率为 884.8 μmol/g.cat，CO2转化率达47.6%。本项目拟在制备煤基碳点基础上，对其进行氨基化、金属负载及半导体复合等改性，并应用于光催化还原CO2反应中，优化光催化反应工艺，探讨光催化反应机理。本项目的实施，不仅能拓展煤基功能材料的研究领域，且可为碳点等碳质光催化材料的性能改进和实际应用提供理论依据。

利用光催化剂和太阳光将温室气体CO2还原为碳氢燃料是同时解决环境问题和能源危机的最理想模式。然而，由于目前研究较多的TiO2等光催化材料存在效率低等一系列弊端，使光催化还原CO2技术未能得到实际应用。因此，开发光谱响应范围宽、且具较高催化活性的光催化剂已成为该领域的研究热点。.碳材料作为光催化剂载体，不仅能大幅度提升光催化剂的分散性，提高复合光催化剂吸附反应物的能力，而且还有利于提高复合光催化剂的电子转移能力和感光性能，从而使光催化还原CO2技术接近实际应用。.鉴于上述，本项目首先采用煤炭、煤沥青、纤维素、石油沥青等作为碳源，制备了包括煤基碳点、煤基碳纳米管、煤沥青基碳点、石油沥青基石墨烯等在内的五种碳材料载体。其次，本项目选择上述碳材料载体（或将其氨基化处理后做载体），通过负载半导体或贵金属制备了碳材料基复合光催化剂10种，并研究了各制备产物的结构及性能。最后，将此10种催化剂应用于光催化还原CO2/H2O制备碳氢燃料，或光催化CO2/N2/H2O合成尿素，或光催化降解污染物等方面，研究了制备催化剂的光催化活性，揭示了不同方法制得各产品的结构、带隙宽度等参数与制备方法及碳材料载体之间的关系，探讨了各催化剂产品的制备方法-结构-光催化活性之间的关系，推测了制备产品光催化反应机理，同时，优化了光催化反应工艺，并同时研究了光催化剂产品的再生及回收利用方法。.本项目的完成，不仅有利于扩展天然煤炭的应用领域，进一步提升煤炭的经济价值，而且为碳载体型复合光催化材料的性能改进和实际应用提供了一些理论依据，为光催化还原CO2技术的进一步发展拓宽了思路。