季风影响下我国输入与输出大气汞同位素的特征

欧美等发达国家的大部分研究认为我国是亚洲最大的汞排放国，我国的汞排放对其它大洲和国家的汞污染负较大责任。然而，这些研究却没有考虑到亚洲其他国家对排汞的叠加效应。印度作为第二大发展中国家，也是一个重要的排汞地区。我国属于典型的亚洲季风气候，夏季的西南季风可能会携带南亚地区大量的汞长距离传输到我国。汞同位素研究是示踪大气汞污染的一种重要手段。本研究拟选择靠近我国西南边界的云南朱张背景观测点和靠近东部沿海的浙江大梅山背景观测点，通过观测大气汞同位素的组成特征、大气汞形态及大气降水的汞含量变化，结合气象数据，分析在季风影响下我国输入及输出的大气汞同位素特征，估算国外尤其是南亚地区汞排放对我国的贡献，为我国的汞环境外交谈判提供科学依据。

为确定在不同季风影响下我国大气汞输入、输出汞同位素特征并初步判断其影响因素，估算我国通过季风输出大气汞以及季风向我国输入大气汞的贡献，在云南哀牢山、浙江大梅山、贵阳、北京观测大气及颗粒态汞同位素，另外还在哀牢山和大梅山进行大气汞及降水长期观测。.1、哀牢山气态单质汞含量1.7±0.64 ng/m3，高于北半球背景值及大多数偏远地区的结果。秋季活性气态汞（4.5 pg/m3）和颗粒态汞（50pg/m3）高于其它季节，印度季风带来的强降雨有洗脱作用，而秋冬有污染气团从哀牢山西（南）部向观测点输送。哀牢山大气降水汞浓度为4.2±3.6ng/L，低于国内外大部分观测结果。.2.大梅山大气汞年均浓度为3.3±1.4 ng/m3，高于北半球背景值及大多数偏远地区的结果。大梅山冬季活性气态汞（6.7±4.3 pg/m3）和颗粒态汞浓度为（180±110 pg/m3）高于其它季节。通过大气汞与空气污染指数相关性，认为化石燃料燃烧对大气汞浓度有很强的影响。对大梅山观测站大气降水总汞浓度为5.2±4.8ng/L，低于国内外大部分地区的报道。.3. 气态汞中汞同位素组成特征：哀牢山站林区（δ202Hg: 0.52±0.30‰,Δ199Hg: -0.18±0.03‰;n=6）为δ202Hg偏正和Δ199Hg偏负，城市/工业区站点（包括贵阳市及北京站点）（δ202Hg: -0.65±0.37‰;Δ199Hg: 0.02±0.06‰;n=46）为偏负的δ202Hg和接近0值的Δ199Hg，大梅山及哀牢山TGM样品中δ202Hg或Δ199Hg数据跨度较大，表明站点TGM受到人为源和自然源排放混合影响。.4.PBM样品汞同位素特征：大梅山和城市/工业区站点具有偏负的δ202Hg和略偏负的Δ199Hg（δ202Hg: -0.73±0.54‰; Δ199Hg: 0.02±0.07‰; n=46）。大梅山和贵阳的城市/工业区采集到的PBM样品中汞同位素组成特征继承燃煤为主的人为源排放。.5.Δ199Hg和Δ201Hg比值约为1.0，故研究区大气汞同位素的非质量分馏形成机理应为磁同位素效应。.6.利用背景池、人为源排放和生物质燃烧三元同位素混合模型，估算哀牢山和大梅山各源的贡献率，自然背景池和人为源排放是大气汞的主要来源，而生物质燃烧有10%的贡献。