中纬度地区大气汞消减、控制因素及其对我国大气汞传输的影响

Transformation of mercury (Hg) species in the atmosphere plays a crucial role in the transportation and distribution of Hg in the global scale. However, there are many uncertainties are associated with the global biogeochemical cycle of Hg due to limitations of the current knowledge with respect to Hg fate in the atmosphere, which were mostly developed from studies in the lower troposphere. The free troposphere is generally characterized by high ozone concentrations and dry air, and the air in the marine boundary layer is enriched with inorganic bromine and sea-salt aerosols. Therefore, it is reasonable to speculate that there is a fast transformation of gaseous elemental mercury (Hg0) to reactive gaseous mercury (GOM).The mid-latitude is the most important anthropogenic Hg source region over the world, and therefore it is of importance to the study the transformation of Hg species in the free troposphere and marine boundary layer in the mid-latitude. In this proposed project, we will try to study the fate and transformation of Hg species in the free troposphere intrusion air in Mt. Changbai area and marine boundary layer in Eastern China, as well as its relationships with atmospheric ozone and inorganic bromine compounds. This will help us to elucidate the factors which influence transformation of atmospheric speciated Hg and estimate the residence time of Hg0 in the free troposphere and marine boundary layer. On the basis of these works, we will better understand the contributions of Chinese anthropogenic Hg emissions to the global atmospheric Hg budget. Moreover, this is also important for future studies regarding transportation and Eco-environmental aspect of Hg in remote areas and coastal marine environments of China.

大气不同形态汞的转化是研究全球性汞迁移、输送和分布规律的一个核心环节。传统的大气汞理论多是基于陆地近地表的大气物理化学状况，是制约全球性汞生物地球化学循环研究发展的一个瓶颈。自由对流层（富含臭氧且干燥）和海洋边界层（富含无机溴及其化合物和海盐气溶胶）是可能存在显著气态单质汞（Hg0）消减和活性气态汞（GOM）生成的重要场所。作为全球人为源排放最为集中的区域，对中纬度地区自由对流层和海洋边界层大气汞形态转化的研究，对全球汞的生物地球化学循环起至关重要的作用。通过研究长白山自由对流层入侵事件和我国东部海洋边界层不同形态大气汞的转化及其和臭氧、无机溴及其化合物的关系，分析大气汞形态转化的影响因素，并估算自由对流层和海洋边界层Hg0 的大气居留时间。此工作的开展为将来正确认识我国汞排放参与全球传输的份额及我国偏远地区和近海海洋汞的输入及生态环境效应提出重要的基础数据。

大气不同形态汞的转化是研究全球性汞迁移、输送和分布规律的一个核心环节。传统的大气汞理论多是基于陆地近地表的大气物理化学状况，是制约全球性汞生物地球化学循环研究发展的一个瓶颈。自由对流层（富含臭氧且干燥）和海洋边界层（富含无机溴及其化合物和海盐气溶胶）是可能存在显著气态单质汞（GEM）消减和活性气态汞（GOM）和颗粒汞（PBM）生成的重要场所。本研究对法国比利牛斯山Pic du Midi 天文台自由对流层、长白山森林边界层、浙江花鸟岛海洋边界层等地区的大气汞形态转化和控制因素进行了系统的研究。主要研究研究进展包括：（1）发现自由对流层、温带森林边界层和海洋边界层均存在非常明显的大气GEM清除和亏损现象；（2）揭示了自由对流层大气GEM向GOM和颗粒汞（PBM）的转化具有明显不同的季节性规律，指出大气温度、光照强度和主要大气氧化物的季节性变化是重要影响因素。提出GOM主要生成于热带和亚热带海洋自由对流层的中部和下部，而PBM主要生成于高纬度地区自由对流层的中部和上部；（3）发现了温带森林大气GEM夏季存在显著的亏损现象，指出植物吸收值导致森林GEM亏损的主要因素；（4）发现我国海洋边界层存在明显的大气GEM转化为GOM现象，估算我国海洋地区大气GEM的大气居留时间为14-40天；（5）发现大气GEM氧化能导致明显的汞同位素质量和非质量分馏，而植物吸收大气GEM能导致明显的质量分馏；（6）发现我国森林地区大气汞清除和地表汞的输入主要来自于落叶汞沉降。