锆盐纳米粒子原位杂化吸附膜的成膜机制及其除砷性能

Nanoparticles hybrid adsorptive membrane (NPsAM) technology has become a worldwide issue of great concern in the field of water treatment, due to its rapid and effective removal of inorganic ionic contaminants from water under low operating pressure. However, the problem of poor stability of the NPsAM is considered to be a critical factor for the development of NPsAM technology. Regarding the agglomeration and leakage of nanoparticles (NPs) in the NPsAM, in this project, an in situ generated zirconium-based nanoparticles (ZrNPs) hybrid adsorptive membrane (IZrNPsAM) will be developed by the molecular-level designed in situ preparation technique for the first time, based on our previous study on the adsorptive membrane for arsenic removal. The membrane formation mechanism will be explored via the study on the in situ generation of ZrNPs and phase inversion process. The performance of the developed IZrNPsAM in the removal of arsenic from water and its long-term operating stability will be investigated to evaluate the removal efficiency. Finally, the arsenic removal mechanism will be revealed from the aspects of adsorption and size sieving effect. The implementation of this project can provide a theoretical basis for improving the stability of NPsAM, which can be of important scientific significance and research value for the development of the NPsAM in the water treatment field.

纳米粒子杂化吸附膜技术以其在低压条件下快速、有效去除水中无机离子污染物的特性，成为国际水处理领域的关注焦点。然而，纳米粒子杂化吸附膜稳定性差，成为限制该技术发展的主要瓶颈。本课题针对纳米粒子杂化吸附膜中纳米粒子团聚、易泄露的问题，在前期除砷吸附膜的研究基础上，从膜结构设计出发，首次提出采用基于分子水平设计的锆盐纳米粒子原位杂化法制备锆盐纳米粒子原位杂化吸附膜。通过对锆盐纳米粒子原位生成反应和有机膜相转化过程的深入研究，揭示锆盐纳米粒子原位杂化吸附膜的成膜机制；考察锆盐纳米粒子原位杂化吸附膜的除砷性能、长期运行稳定性能，评估膜材料的使用效能；研究锆盐纳米粒子原位杂化吸附膜对砷的吸附作用和截留作用，阐明其除砷机制。本课题的实施为有效提高纳米粒子杂化吸附膜的稳定性提供理论基础，对该技术在水处理领域的发展具有重要的科学意义和研究价值。

纳米粒子杂化吸附膜技术以其在低压条件下快速、有效去除水中无机离子污染物的特性，成为国际水处理领域的关注焦点。然而，纳米粒子杂化吸附膜稳定性差，成为限制该技术发展的主要瓶颈。.本课题针对纳米粒子杂化吸附膜中纳米粒子团聚、易泄露的问题，在前期杂化吸附膜的研究基础上，从膜结构设计出发，首次采用纳米粒子原位杂化法，重点研究纳米粒子原位杂化吸附膜的制备及其成膜机制；考察吸附膜的净水性能、稳定性能和抗污染性能；研究探讨其作用机制。.重要研究结果如下：.（1）首次采用纳米粒子原位杂化法，成功制备出（锆盐/铁盐/钇盐）纳米粒子原位杂化吸附膜；SEM-EDS、XPS、TGA结果证明原位生成的纳米粒子和有机膜基质可达到分子水平的有机结合，纳米粒子在聚醚砜膜基质中达到均匀分散，纳米粒子-聚醚砜界面相容性有效提高，杂化吸附膜材料稳定性明显提高。.(2)首次阐明纳米粒子原位杂化吸附膜的成膜机制：1.相分离过程中纳米粒子前驱体的加入，导致铸膜液热力学稳定性下降、粘度增加，进一步导致相分离过程从瞬时分相转化为延迟分相；凝固浴浓度增加，导致相分离减慢；两者共同调控膜结构参数；2.纳米粒子原位生成过程课分为三阶段：迁移阶段（0-8s）、剥落阶段（0.13-10 min）和稳定阶段（0.16-1 h）。两过程共同调控膜结构参数。.（3）锆/铁/钇盐纳米粒子原位杂化吸附膜对微污染物（如砷、铅、氟）有明显去除效果，静态最大吸附量分别为6.327 mg/g(砷),64.77mg/g(铅)，50.96 mg/g（氟） ，杂化膜长期运行（>15d）稳定性良好，无纳米粒子泄露现象，且具有较好的抗污染性能（FRR = 76.4%, BSA截留率=78.1%）。.（4）首次从吸附作用和截留作用两方面研究了纳米粒子杂化吸附膜的去除机理：离子交换作为主要吸附机理对膜材料去除砷、铅、氟起主要作用；孔径截留作用不明显，但在天然有机物共存条件下，截留作用对膜材料的去除作用起一定促进作用。.本研究结果从微观尺度有效提高了纳米粒子杂化吸附膜的稳定性，为推动该技术在水处理领域的发展具有重要的科学意义和指导价值。