超快局域等离激元动力学演化的高时空分辨研究

Grasping dynamic evolution of ultrafast localized surface plasmon(LSP) in nanoparticle excited by femtosecond laser is a key to its application. The currently available interferometric time-resolved photoemission electron microscopy(ITR-PEEM) has the drawback that dynamic evolution in the initial time period of near field oscillation is concealed due to the existence of intense interference field by the two laser with parallel polarization direction. We propose to unveil the concealed dynamic evolution by employing near field interference excited by two femtosecond laser pulses with orthogonal polarization. Furthermore, we perform high spatio-temporal resolved imaging of dynamics evolution by controlling parameters of femtosecond laser pulse. Our proposal mainly covers the following: 1.design and fabrication of nanoparticles, non-invasively imaging and direct detection of near field intensity by PEEM. 2 dynamics evolution of ultrafst plasmon under the controlled femtosecond laser parameters. 3. effect of mode coupling on dynamics evolution of plasmon excited by few cycle femtosecond laser. 4. dephasing time measurement of dipolar and quadrupolar plasmon mode and a comparison of their dynamics. It is expected that full dynamics of ultrafast plasmon can be revealed with a nanometer and attosecond step resolution through our effort. The work will pave the way for the research and application of the ultrafast super diffraction limit local optical field.

掌握飞秒光作用纳米结构所形成超快局域等离激元(LSP)的动力学演化规律对于其应用起着决定性作用。目前该方面研究中使用的干涉时间分辨光辐射电子显微技术存在着两飞秒光脉冲重叠时间内强光学干涉场掩盖等离激元在这一重要阶段动力学特性的问题。本项目首次提出采用正交飞秒光激发近场干涉时间分辨光辐射电子显微术解决现有技术中等离激元动力学演化过程被掩盖的难题。在此基础上，开展飞秒光场多维度操控下等离激元动力学演化的高时空分辨研究。其内容包括：纳米结构设计、制备，等离激元原位成像及其近场强度的测定；飞秒光场的啁啾、脉宽、波长等维度操控下等离激元动力学演化规律；少周期飞秒光作用下等离激元模式耦合对其动力学影响；不同极次等离激元模式的消相位时间测定及其动力学演化规律。通过上述研究，实现对超快局域等离激元动力学演化过程的调控及其纳米空间、阿秒步长时间分辨的全貌揭示，为超快、突破衍射极限局域光场的应用打下基础。

超快等离激元（surface plasmons, SPs）动力学演化的高时空分辨表征研究对于人们深入理解和有效利用SPs具有重要的基础性作用。本项目通过三年的研究，已较好地完成了项目的研究计划，取得了多项创新性研究结果。（1）利用干涉时间分辨光发射电子显微技术（ITR-PEEM）开展了对单一金纳米蝶形结构中超快SPs动力学演化的高时空成像，实现了对纳米蝶形结构不同尖端处SPs去相位时间的高空间分辨测量，并揭示了自相关信号位相移动与超快SPs本征频率的关系。（2）研究了非对称金纳米双棒二聚体，纳米十字以及金-银异质二聚体结构中耦合SPs的动力学演化过程并利用阻尼谐振子模型拟合出了结构中各点处SPs的去相位时间。研究表明纳米十字结构尺寸的改变会影响偏振方向上各顶点处的光谱分布以及SPs的动力学演化情况。平行光源偏振方向的长臂对应单一等离激元模式，其去相位时间约为4fs；而短臂对应耦合等离激元模式，存在两个去相位时间（约为14fs和5fs）。对于纳米十字结构的偏振正交双光束泵浦探测研究表明，偏振正交探测互相关曲线的正负延时部分分别对应两个不同臂的模式信息。（3）利用近场耦合、远场耦合、入射光偏振和啁啾手段，实现了对超快SPs动力学演化及其去相位时间在多个维度上的灵活操控，并得到了不同极次等离激元的去相位时间。（4）使用飞行时间光发射电子显微镜（ToF-PEEM），利用光电子发射动能谱并借助修订的能谱截止动能计算方法，得到了纳米结构近场增强系数（直接测量了近场强度）。结果表明，得到的近场增强系数与FDTD模拟结果具有很好的一致性。（5）利用ITR-PEEM对飞秒SPs垂直与水平分量时空演化进行了独立成像。此外，开展了基于双色量子通道的超快等离激元光发射电子显微成像优化研究，得到了传输等离激元的超快动力学演化规律。借助双色量子通道光发射电子显微术，实现了对双孔SPs无衍射束的清晰成像，研究了传输等离激元的超快动力学演化规律。该项研究工作对于后摩尔时代芯片的开发具有重要的意义。