表面等离激元与二维激子共振耦合的时空动力学与超快光学动态调控

Although the resonant coupling between surface plasmon and 2D exciton can enormously increase optically injected density of localized excitons in 2D semiconducting monolayers, demonstrating ultrafast spatiotemporal dynamics and realizing ultrafast optical-dynamical control are still challenging. In this project, we propose to spatiotemporally resolve the resonant coupling between surface plasmon and 2D exciton in Au-nano-grating/monolayer WSe2 hybrid structures employing ultrafast laser transient absorption microscopy. By directly observing the dynamics of injection, transport, recombination and annihilation, we will demonstrate the ultrafast dynamics of resonant coupling. Furthermore, by tuning the ultrafast laser parameters, we will realize the dynamical control. The series research will deeply understand the mechanism of resonant coupling and realize ultrafast optical-dynamical control of 2D excitons, providing significant support for novel optoelectronic applications based on 2D semiconducting materials.

表面等离激元与二维激子的共振耦合能极大增强单层二维半导体中局域二维激子的注入浓度，但如何揭示其超快动力学机制并发展超快光学动态调控技术等问题，仍充满挑战。本项目拟利用时空分辨超快激光瞬态吸收显微光谱技术，研究金纳米光栅与单原子层二维半导体复合结构中强烈的表面等离激元与二维激子共振耦合效应，通过在时间和空间上直接测量局域增强的二维激子的注入，输运，复合，和湮灭等超快动力学过程，揭示表面等离激元与二维激子共振耦合的超快动力学机制；进而通过控制超快激光的偏振、功率、频率和相位差等参数，动态调控局域二维激子的寿命、迁移率、能级、束缚能等本征参数，以及复合发光、扩散输运和自旋输运等超快动力学过程，实现局域二维激子的超快光学动态调控。本项目的开展将深刻揭示表面等离激元与二维激子共振耦合的超快动力学机制，实现局域二维激子的超快光学动态调控，为单层二维半导体材料的光电子学应用提供重要理论和实验支持。

二维激子具有极高的束缚能，深刻理解乃至调控二维激子的注入、复合、输运等超快时空动力学过程，对于发展新型低维半导体光电子器件具有重要意义。针对二维激子的时空动力学基本规律，基于项目执行期内所搭建的超快光谱实验平台，本项目发展了时空分辨瞬态吸收显微光谱、时间分辨荧光光谱、时空分辨光声光谱等一系列超快光谱学技术；利用这些技术，本项目系统地研究了二维激子、二维激子/表面等离激元共振耦合体系的超快动力学过程，揭示了二维激子能带填充重整化效应、二维激子时空输运形成一维电子气、极化子辅助的界面激子能量转移、热电子转移介导的激子/表面等离激元共振耦合等的时空动力学机制；进一步，利用所揭示的超快动力学机制，本项目通过控制泵浦激光功率、波长等飞秒激光参数，发展出三种面向二维激子与二维激子/表面等离激元共振耦合体系的超快光学动态调控方法。另外，本项目还基于对多层二维半导体相干声学声子时间分辨信号的观测，对激子/声子耦合时空动力学机理做了初步探索。本项目所取得的研究成果为新型低维信息材料与器件的机理解析、性能调控，提供了重要的理论和实验支撑。