极小时空尺度等离激元场的相干控制研究

Sub-wavelength optical device, represented by ultrafast nanoscale plasmonics, will play a backbone role in the post-Moore stage. Top issues involved in this field includes the grasp of the control method and the governing law. This project deals with the coherent control of ultrafast nanoscale plasmonics generated with a few cycle femtosecond laser(7fs pulse duration) interaction with nanoscale metal structures such as bow-tie and nanostar,which is suggested in this proposal. The localization charactersitics as well as process of coherent control of the field will be simulated by use of Finite-difference time-domain(FDTD) method. Nonlinear multi-photon Photo-Emission Electron Microscopy (PEEM) is employed to non-invasive map ultrafast nanoscale plasmonics with high spatial resolution. Furthermore,assisted with plasmonics imaging at nanoscale spatial resolution and attosecond temporal precision in the real spatiotemporal domain, coherent control of ultrafast nanoscale plasmonics will be investigated via adjusting relative phase delay between two polarized light pulses. The underling physics as well as the coherent control method of ultrafast nanoscale plasmonics is expected to be fully explored.

极小时空尺度等离激元等代表性亚波长光学器件是后摩尔时代的核心支撑器件。本项目首次提出开展几周期激光脉冲（7fs脉宽）照射典型纳米金属结构（蝴蝶结形和四角星形两种结构）所形成的极小时空尺度等离激元场的相干控制研究。项目的主要内容包括：1）采用有限时域差分（FDTD）方法，对极小时空尺度等离激元场的局域特性及其相干控制过程进行理论模拟研究。2）用非线性多光子光辐射电子显微术对极小时空尺度等离激元场进行高空间分辨率、无干扰原位成像研究。3）进一步，通过调节用于相干控制两个几周期飞秒光脉冲间的位相差，以及对相应的等离激元场进行阿秒时间精度、纳米空间分辨率真正空域和时域的成像研究，实现极小时空尺度等离激元场的相干控制（场的时空分布按预先设定的目标进行）。通过该项目的研究，可望获得对极小时空尺度等离激元场特性的准确认识以及掌握其相干控制方法。

极小时空尺度等离激元（ultrafast-nanoscale surface plasmons, UNSPs）可使人们在飞秒时间和纳米空间尺度上感知及操纵世界，然而对于UNSPs的相干控制与高空间分辨原位表征仍是一项极具挑战性的工作。本项目通过四年的研究，已较好地完成了项目的研究计划，取得了多项创新性研究结果，总结出了多种控制条件下UNSPs的分布特性和控制规律。.1、单一飞秒光脉冲改变偏振角度近场控制的研究结果表明，通过旋转入射飞秒光偏振方向，可以实现对蝴蝶结形纳米结构和纳米圆环结构中UNSPs分布的主动控制，并利用PEEM对控制过程进行了原位无干扰成像。进一步的研究发现，相较于几十到百飞秒脉宽的激光，7fs超快激光作用下的UNSPs呈现出了更加丰富的物理图像。.2、在改变波长进行相干控制研究中，首次获得了蝴蝶结形纳米结构的非共振激发下等离激元场的分布图像，提出了一种适用于近场相干控制的非对称纳米四角星（nanostar）结构。借助PEEM技术获得了纳米圆环结构中UNSPs暗模式随波长变化的图像。.3、飞秒双光束变化相对延迟相干控制的研究结果表明，在偏振正交条件下，实现了对激发点位置和位相的独立调控。在两束非正交脉冲光束激发情况下，获得了时间步长仅为330 as的激发热点转移。相较于单束光转偏振的情况，双光束激发方式实现了对UNSPs更加灵活地相干控制。.4、针对表征等离激元相干控制的PEEM成像方式，提出了一种使用双色飞秒光激发获得更加全面清晰UNSPs分布的方案。研究结果表明，通过此方式可获得更加完整和清晰的UNSPs分布图像。.5、为了深入揭示等离激元相干控制的机制，我们利用干涉时间分辨PEEM技术对7fs光脉冲作用下的UNSPs动力学演化过程进行了表征，获得了bowtie结构中UNSPs的去相位时间。. 极小时空尺度等离激元相干控制的核心工作是在亚波长的空间尺度上控制超快光场，它是高速度亚波长光学器件的工作基础。这一研究将为我国能尽快在高速度亚波长光学器件研究等方面占领国际领先地位打下坚实的基础。并且对等离激元在光催化、光学传感、生物标记、医学成像、太阳能电池等应用领域的进一步拓展打下基础。