烃类选择催化还原氮氧化物过程中的表面中间体研究

研发在富氧贫油燃烧条件下对内燃机尾气中氮氧化物有选择还原脱除能力的高效催化体系是当前国际上最具挑战性的催化研究课题之一。我们在前一基金及后续研究中，对Co-ZSM-5催化剂上，以乙烯为还原剂的氮氧化物选择催化还原反应过程的表面中间体NCaObHc的主要组成及其浓度在国际上首次进行了定量测定研究，并首次提供了此类表面中间体含氢的直接实验证据。在此基础上我们拟利用实验室已建成的、专门用于表面吸附物种研究的原位红外光谱设备并与大气压直连多通道质谱等反应产物监测装置联用，对接近实际反应条件下表面中间体的化学结构及其动态形成和消耗机制以及相关动力学参数进行深入研究，包括利用同位素标记及合成已知化合物方法对表面中间体光谱的关键谱带进行指认进而确认其结构。在此基础上开展催化剂表面活性相调变规律和优化的研究，力争在本课题上取得具国际领先水平的研究成果，为该领域新型高效催化剂的设计和研发提供基础。