改性烧结金属纤维催化烃类选择还原NOx

烃类选择催化还原NOx是富氧条件下消除贫燃尾气中氮氧化物污染的有效途径，但催化剂易烧结和积碳失活限制了该技术的应用。针对催化剂烧结和积碳失活的难题，本申请提出改性烧结金属纤维（SMF）催化烃类选择还原NOx的新方法，其关键科学问题是改性SMF的构-效关系和低温等离子体强化烃类催化还原NOx的机理。通过溶胶-凝胶法、共沉淀和水热法等设计改性SMF催化剂；通过TG/DSC、TGA和XPS等技术研究改性SMF催化烃类选择还原NOx过程中的烧结和积碳行为，揭示改性SMF的构-效关系；通过低温等离子体强化改性SMF催化烃类还原NOx过程，探讨强化烃类催化还原NOx的机理，建立改性SMF催化烃类还原NOx的动力学模型，为机动车尾气、工业锅炉及其它空气污染的治理提供重要的科学和理论依据。

烃类选择催化还原NOx是消除贫燃尾气中NOx污染的有效途径。针对该体系中催化剂易烧结、积碳失活和SO2中毒等的缺陷，本研究提出改性烧结金属纤维（SMF）催化烃类选择还原NOx，并在三方面得到了一些研究成果:①改性SMF催化剂的设计及其催化烃类选择还原NOx的构-效关系。3Ni-1Fe/H-BEA/SMF 催化剂显示出良好的低温催化活性；Fe和Ni的共存，提高了催化剂活性组分的分散度，从而提高了催化剂的活性；活性位Fe在C3H8-SCR中 Fe3+→Fe2+ 的转化是催化剂具有较强抗硫耐水性的原因。采用浸渍法制备了Fe/zeolites (BEA, MOR, FER and ZSM-5)/SMF催化剂，在低温条件下（200-300℃），NOx的转化率和吸附容量Fe/MOR＞Fe/FER ＞ Fe/ZSM-5 ＞Fe/BEA，催化剂的比表面积和孔容与催化剂的活性无明显的相关性。Fe2O3物相存在于Fe/MOR、Fe/FER和Fe/ZSM-5催化剂中，且Fe2O3的含量大小为Fe/MOR＞Fe/FER ≈ Fe/ZSM-5, 而在Fe/BEA中FeO是主要活性位。②低温等离子体强化改性SMF催化烃类还原NOx的工艺参数。低温等离子体显著提高了催化剂在低温时的活性。其中Co/BEA/SMF催化剂的T50（当NOx的转化率达到50%时的温度）从400℃降至350℃；低温等离子体提高产物中CO2/CO的比例。NOx转化率随着输入电压和还原剂丙烷含量的增加而增大，这是由于输入电压和还原剂丙烷含量的增加导致等离子体反应器中NO2含量的增加，从而提高了催化活性；低温等离子体提高了改性SMF催化剂的抗硫性，还原剂烃类可抑制SO2的氧化和提高NOx的转化率。低温等离子体强化改性SMF催化烃类还原NOx系统适合低于200ppmSO2的机动车尾气和工业尾气。③低温等离子体强化改性SMF催化烃类选择还原NOx过程的机理。对比HC-SCR，等离子体强化催化系统中的低温等离子体阶段，增强了低温时NO2的生成、烃类氧化及RNOx和HxCyOz生成路径，加强了低温时烃类催化还原NOx能力。本项目的研究成果为机动车尾气、工业锅炉及其它空气污染的治理提供重要的科学和理论依据。