铁酸盐磁性尖晶石纳米材料的合成及对多氯联苯的催化降解研究

本项目将对我国极为关注的有毒难降解多氯联苯污染物进行催化降解研究，构筑新型的铁酸盐磁性尖晶石纳米催化材料，寻找降解的新方法、新原理、新途径。考察合成条件对制备新型铁酸盐磁性尖晶石纳米材料的形貌、结构和组成的影响，深刻理解材料合成的过程和机理，揭示出新型铁酸盐磁性尖晶石纳米材料的合成规律。研究铁酸盐磁性尖晶石纳米催化材料对多氯联苯模型化合物的催化降解效果，考察催化剂的构效关系，研究多氯联苯模型化合物的催化降解过程，揭示多氯联苯的微界面催化降解机制，为多氯联苯高效降解剂的设计及发展PCBs削减技术提供理论基础和科学依据。

多氯联苯作为一类持久性有机物，具有高毒、难降解等特性，因此开发对其高效、低成本的消减技术具有重要的意义。本项目以十氯联苯为模型化合物，利用铁酸盐尖晶石材料对其进行了降解研究。发现分别通过多元醇介导法和共沉淀法合成的Fe3O4和NiFe2O4尖晶石材料在300 °C下对十氯联苯均表现出很高的活性，其中NiFe2O4对十氯联苯的脱氯效率最高。在两种反应体系中，均检测到了多氯联苯、氯苯、羟基代产物和有机酸，表明加氢脱氯反应、C–C桥键断裂、结合反应和氧化反应竞争性地发生，加氢脱氯反应在Fe3O4反应体系比在NiFe2O4反应体系中更受欢迎，而氧化反应反之；结合理论计算结果，探讨了十氯联苯加氢脱氯反应过程中，不同氯取代位的活性相对大小；根据电子自旋共振结果，揭示了十氯联苯氧化降解在NiFe2O4反应体系中更受欢迎的原因。此外，还考察了十氯联苯热催化降解过程中，NiFe2O4对二恶英类生成的阻滞作用。本课题目前发表SCI论文5 篇和国内核心期刊论文2篇，申请专利3项。