紫外光/氯联用体系中含氮消毒副产物的生成机理研究

UV/chlorine has shown great advantages in inactivating microorganisms and eliminating micropollutants during water treatment. But little is known about the formation of nitrogenous disinfection byproducts (N-DBPs) from this integrated treatment process. This project aims at investigating the formation trends, precursors and mechanisms of four representative types of N-DBPs including haloacetonitriles, halonitromethanes, haloacetamides and nitromethanes. The formation of N-DBPs from real water samples with various matrix will be evaluated. The characteristics of the precursors of N-DBPs will be investigated and the relationship with N-DBP yields will be examined. The formation mechanisms will be illustrated from the aspects of key intermediates photolysis, radical involved reactions, and nitrogen source tracing. The multiple reaction pathways with involvement of various oxidants will be elucidated together with the toxicity evaluation. The results are of great significance in understanding the theory of N-DBP formation and provide support for development of N-DBP control strategies. It can give theoretical guidance and technical support to ensure the drinking water safety.

紫外光/氯联用技术在灭活微生物和微污染物方面展现出优势，在饮用水处理中具有很好的应用前景。但是目前我们对紫外光/氯联用体系中含氮消毒副产物（N-DBPs）的生成情况缺乏了解。本项目将以四类代表性N-DBPs（卤乙腈、卤代硝基甲烷、卤代乙酰胺、亚硝胺）作为研究对象，从真实水体的角度，系统研究复杂基底中N-DBPs的生成规律；结合有机质性质与N-DBPs生成间的联系，解析N-DBPs的前体物质的特性；从关键中间产物光解、自由基反应、氮的溯源等多个角度探索N-DBPs的生成路径，剖析多种活性物种共存体系中N-DBPs的生成规律和机制，并对其毒性风险进行评估。研究结果可以加强对N-DBPs形成机制的认识，并为N-DBPs 的控制技术开发提供理论支撑，对提高饮用水供水安全性具有重要的理论意义和实际应用价值。

紫外/氯联用技术在灭活微生物和微污染物方面展现出优势，但是反应体系中会生成消毒副产物（DBPs），尤其是含氮DBPs（N-DBPs）具有很高的毒性，对饮用水安全带来威胁。本项目针对紫外/氯体系中的DBPs，重点是N-DBPs的生成与控制开展了研究工作，取得了以下研究进展：1）发展了瞬态光谱方法，明确了紫外/氯体系中的氯自由基、溴自由基等与消毒副产物前体物（包括溶解性有机质（DOM）和模型化合物）的反应动力学与反应机制，获得了氯自由基、溴自由基与近百种有机物以及约20种DOM的二级反应速率常数，通过追踪反应的瞬态中间体，揭示了氯自由基与DOM反应生成氯代副产物的机制，而溴自由基反应主要生成溴离子；2）揭示了多种活性物种对消毒副产物前体物的反应机理与影响因素，阐明了氨氮存在时产生的活性氮物种促进卤乙腈、卤代硝基甲烷等N-DBPs的生成机理；3）利用高分辨质谱解析了消毒副产物前体物的分子转化机制，发现了与单独氯化相比，紫外/氯工艺中观察到更多CHON类化合物和氯代副产物的生成，提出了利用二氧化氯预氧化钝化反应活性基团来控制DBPs的方法，可使总有机氯和细胞毒性降低约30%。研究结果对饮用水安全保障提供了理论基础和支持。