可印刷的柔性有机薄膜晶体管的复合型介电层研究

The semiconductor-dielectric interface is one of the crucial factors to realize low operating voltage, high current density, high flexibility, high stability, printable and flexible organic thin film transistors (OTFTs). This project will investigate the charge transport mechanism and develop high performance hybrid dielectric material system and the corresponding fabrication methods. In the fundamental study, we will start from systematically studying the impact of high-k dielectric interface on carrier transport in TFTs, having large bulk capacitance and significant polaronic disruption. Second, we will develop the double-layer structure to decouple the bulk capacitance and interfacial dipoles. Third, we will investigate the carrier mobility and derive the full model of the mechanism. In the material research part, we will explore the optimum hybrid dielectrics for the state-of art organic semiconductors to obtain high performance. In the fabrication part, we will investigate using one-step spin-coating method to realize self-assembled phase separation, generating hybrid dielectric layers with high bulk capacitance and low interfacial polarization. Hence, we will make in-depth study on understanding the relation between carrier concentration, interfacial dipoles, and transport properties, and we will demonstrate using self-assembly to fabricate solution-processed dielectric layers for the first time. The project will benefit both fundamental science and application technology in printable, flexible electronics.

有机薄膜晶体管（OTFT）实现低操作电压、高电流密度、高可挠性、高稳定性的关键之一在于介电质层的性质。本项目研究半导体-介电质界面的载流子传输关键机理，开发高性能复合型介电质层的材料体系，并研发溶液制备方法。基础研究部分，首先研究单种高介电常数（high-k）在可印刷半导体的OTFT中的载流子输运性质；然后选取合适的低介电常数的电介质，将体电容和界面极化子解耦；最后由OTFT的迁移率变化，得出完整的模型机制。材料体系部分，针对新型的高性能有机半导体，找到优选的复合介电层体系。制备方法部分，用溶液法形成复合双层结构，同时实现高体电容和低界面极化环境，提高载流子浓度和传输性质。介电质包括无机-有机复合型，有机-有机复合型和电解质-有机复合型。本项目将首次深入的研究复合型介电层在印刷柔性TFT中的机理，并首次使用溶液的自组织相分离技术的制备复合型介电层。对基础科学和应用技术都有重要价值。

介电层的性质是决定有机薄膜晶体管OTFT性能的关键之一，本项目研究半导体-介电质界面的载流子传输关键机理，开发高性能复合型介电质层的材料体系和制备方法，推进了低操作电压、高器件迁移率、高稳定性有机晶体管的实现。..在机理研究中，首先研究了高介电常数介电层对有机半导体带尾态的展宽及其对器件迁移率的硬性。然后建立有机-无机复合型介电层OTFT的传输理论模型，描述了介电层介电常数变化带来的载流子的态密度和迁移率对栅压的依赖关系变化。改进了迁移率边模型，引入非局域化系数，系统描述了多种微观传输的转变，揭示了极化干扰对载流子态密度的展宽及其对传输效率的降低机理。并研究了界面缺陷态导致的注入效率降低的理论，以及导致的OTFT非理想电流电压特性表现及对迁移率提取的影响（论文1-3）。模型理论被美国T.Q.Nguyen教授、德国H.Klauk教授等引用。..在有机-无机复合介电层的实验研究中，利用high-k¬氧化物材料（氧化锆、氧化钇）产生较高的载流子浓度。利用溶胶凝胶法来制备薄膜，优化材料成分，表征薄膜表面平整度和内部离子价键，获得连续致密均匀的氧化物薄膜。实现了溶液法制备的电容值高、绝缘性能好的介电层，初步实现了低操作电压（<5V）、高迁移率（>2 cm2/Vs）、高稳定性（回线扫描阈值电压漂移0.01V）的OTFT器件（论文4、5）。该工作获2017年英国物理学会出版社青年人员研究奖。..在有机-有机复合介电层的实验研究中，发现可利用自组织相分离过程，将混合的high-k的P(VDF-TrFE)和low-k的PMMA在溶液旋涂过程中的自动分层，产生高-低介电常数双层结构。该结构有效地减少了界面偶极障碍，同时提高了p型和n型的载流子浓度和迁移率，并发现能够应用于多种有机聚合物半导体当中。而high-k材料中偶极矩的缓慢积累和low-k介电层中的缓慢缺陷捕捉，可以相互抵消，从而提高了OTFT的长时工作稳定性（连续工作2000秒电流变化小于20%）（论文6）。该工作给高k电介质的利用提供了一种方法，获得一个高迁移率和低操作电压的场效应晶体管器件。..故总体完成研究计划内容，获得了复合介电层的两种主要技术方案，得到了部分同行的引用和肯定。