晶界性质对纳米晶体材料抗辐照性能的影响及机理研究

The development of new and efficient nuclear reactors requires structural/cladding materials that can work stably under extreme conditions for a long time. The excellent ability of absorbing point defect induced by irradiation is one of the key properties of these materials. Controlling the annihilation of point defects consequently remains a primary focus in efforts to develop materials that are tolerant to irradiation. The high density of grain boundaries in nanocrystalline materials can be designed to efficiently absorb radiation-induced vacancy (interstitial) and improve structural stability, which is an important research topic in the development of novel anti-irradiation materials. Based on our previous work, the grain boundary size, structure, composition, grain boundary energy, stability, the strain field near the grain boundary and other important grain boundary complexions will be systematically studied under various irradiation conditions to reveal their influences on the absorption ability of point defects and the irradiation creep properties of nanocrystalline materials. The advanced microanalysis and characterization approaches, tracer method and in-situ irradiation creep test technology are employed to help construct the interaction model of point defects and grain boundaries in this research. Scientific criterion will be established to accurately characterize and regulate the anti-irradiation properties of nanocrystalline materials by the grain boundary complexions. This work will provide both experimental data and theoretical instructions for the research of advanced structural materials, and promote the development of nuclear power generation industry in China.

发展新型高效的核电反应堆需要能够长期在极端条件下稳定工作的核心结构材料。吸收辐照损伤点缺陷的能力一直是这类材料最为关键的性能之一。纳米晶体材料中高密度的晶界，可以被设计用来高效吸收辐照空位和间隙原子，提高材料结构稳定性，是发展新型抗辐照材料的重要研究课题。本项目在已有研究基础上，紧密结合当今先进的显微特征分析方法和表征理论，采用示踪原子法和原位辐照蠕变测试技术，并通过构建点缺陷与晶界相互作用模型，系统研究在不同辐照环境下，晶界的尺寸、排列结构、成分、晶界能、稳定性、晶界附近应变场等重要晶界性质对提高材料吸收辐照损伤点缺陷能力和抗辐照蠕变性能的重要作用机理。并提出用各主要晶界性质来准确描述纳米晶体抗辐照性能的科学方案和标准，为通过从调控晶界性质的途径来发展高性能抗辐照材料提供实验依据和理论指导。本项目的实施对于发展新一代核电反应堆技术具有积极和重要的意义。

抗辐照损伤是核材料有别于常规材料最为特殊和最难面对的首要问题。吸收辐照损伤点缺陷的能力是这类材料最为关键的性能之一。纳米晶体材料中蕴含大量可吸收点缺陷的“陷阱”（晶界/相界），具有优异的抗辐照潜能，可作为下一代高性能抗辐照的候选材料。在载荷作用下，辐照产生的点缺陷易于聚集并导致辐照蠕变。辐照蠕变是引发核电堆芯结构材料失效的重要原因之一，会引发灾难性的后果。因此，揭示纳米晶体材料在极端辐照条件下的微观结构演变具有重要意义。本项目通过高能粒子辐照损伤实验和分子动力学模拟的方法系统研究了晶粒尺寸在30~50nm之间纳米材料晶界的性质与其抗辐照损伤性能之间的联系。研究发现，纳米晶材料在辐照和高温等极端条件下，具有较差的热稳定性和抗辐照损伤性能，在经~300 KeV He粒子辐照~5dpa后，晶粒尺寸显著增长至数百纳米至亚微米尺度，材料中出现了大量的辐照位错环和孔洞；而当纳米晶粒晶界被析出相、溶质原子钉扎时，则表现出极高的热稳定性和较好的抗辐照损伤性能，晶粒尺寸无明显长大，辐照位错环密度较低，孔洞细小（2~3nm）且均匀分布，且随着晶粒尺寸的减小，辐照损伤缺陷进一步降低，孔洞更趋近于集中分布于晶界，或随温度的升高，当晶粒尺寸小到某一临界值时，未发现明显的辐照损伤缺陷，即辐照产生的点缺陷完全被纳米晶的晶界吸收。进一步的透射电镜旋进电子衍射分析研究发现，与粗晶材料不同，纳米晶晶界吸收辐照损伤点缺陷的能力与其晶界两侧晶粒的取向差、晶界面的晶体学取向等因素无关，且具有不同性质的纳米晶界具有相似的晶界能，这主要是由于纳米晶界随着晶粒尺寸的减小，晶界的曲率显著增加，晶界处于高能的非平衡状态（共格孪晶界除外），且由于晶界被析出相或溶质原子钉扎，高能晶界无法通过晶界迁移、晶粒合并长大等方式向低能态进行弛豫，晶界的过剩自由体积较大，不同性质的晶界间能量差异不明显，因而表现出其吸收辐照点缺陷的能力主要决于晶粒尺寸而非晶界性质。相应的分子动力学模拟研究表明，辐照损伤点缺陷的产生、聚集和湮灭过程本质上是由扩散激活控制的，在一定的辐照温度和剂量下，点缺陷更趋向于在纳米晶晶界和三晶界交汇处聚集长大形成孔洞，当晶粒尺寸小到某一临界值时，辐照产生的间隙原子和空位成对消失在晶界，此时纳米晶材料表现出极佳的抗辐照损伤性能。该研究结果为发展高性的纳米晶抗辐照损伤材料提供了实验基础和理论指导。