纳米晶钨中晶界修复辐照损伤的机理研究

The excellent radiation-resistance of nano-crystalline W has been widely demonstrated by experiments. The atomistic picture is, however, poorly understood. The pre-research work shows that grain boundaries (GBs) have dual roles as “defects-sinks” that absorb vacancies and interstitials, and also as “recombination-catalysts” that promote vacancy-interstitial annihilation. Besides, the accumulation of interstitials at the GB will inevitably modify the local GB structure and further affect the interaction of the GB with radiation-defects (vacancies, interstitials and their respective clusters). Using combined techniques of molecular dynamics, molecular statics and temperature-accelerated dynamics, we investigate production and evolution of vacancies (interstitials) and their clusters near the pure GB and interstitial-rich GB. To reveal effective approaches to removing immobile vacancies/clusters, we further calculate the energy and diffusion landscape of vacancy clusters near the two types of GBs. Interstitial clusters states and their annihilation abilities for vacancies are also examined to explore the path to extending the range of GBs interacting with radiation-created defects. We illustrate the atomistic mechanism for the radiation-resistance of nano-crystalline W from the view of the GB acting as defects sink and annihilation-catalyst.

纳米晶钨所呈现的抗辐照损伤性能已获得广泛的实验验证，但微观机理还缺乏完善的理解。申请人预研工作表明晶界在辐照中起着“缺陷阱”（吸收空位、间隙）和“复合催化剂”（增强空位-间隙复合）的作用。此外，间隙原子在晶界处富集也势必会进一步影响晶界局域结构及其与辐照缺陷（空位、间隙及其团簇）间的作用。本项目以纳米晶钨为研究对象，使用自主开发的分子动力学、静态计算和温度加速的动力学方法，通过对比考察材料中原有的“干净的晶界”和在辐照中形成的“富含间隙的晶界”附近辐照缺陷（空位、间隙及其团簇）产生数量、形态和演化动力学行为差异，空位团簇势能面、扩散复合能垒面特征，间隙团簇状态和相应复合空位能力大小，探索消除活性低的空位团簇的途径和拓展晶界与辐照缺陷相互作用范围的过程，进而阐述这两种晶界如何发挥其修复辐照损伤的“缺陷阱”和“复合催化剂”之角色，揭示晶界修复纳米晶钨辐照损伤的微观机理。

纳米晶钨所呈现的抗辐照损伤性能已获得广泛的实验验证，但微观机理还缺乏完善的理解。本项目以纳米晶钨为研究对象，使用自主开发的分子动力学、静态计算和温度加速的动力学方法，研究了钨晶界修复辐照损伤的微观机理。主要研究内容和结论如下：（1）模拟平台建设。随着研究深入，发现仅仅采用温度加速动力学方法不足以研究长时间、空间尺度下的缺陷行为。为此，我们发展了模拟算法，开发完善了模拟软件。(2)钨晶界初级辐照损伤基本规律。在初级碰撞原子能量低于25 keV时，辐照产生的缺陷以点缺陷及其小型团簇（含有十几个点缺陷）为主；能量更高时，辐照产生了间隙型位错环和大型空位团簇（含有二十几个空位）。（3）辐照缺陷与晶界基本相互作用。研究发现晶界附近缺陷靠形成能和扩散能垒均有所降低。间隙与晶界之间有更大的结合能、更宽的作用范围和更低的扩散能垒。晶界吸收间隙后，间隙原子与空位以较低能垒复合。（4）纳米晶钨辐照损伤自修复机理。a)间隙发射机理。提出了计算间隙发射的静态计算方法。研究发现随着自间隙原子在晶界/表面附近的局域激发，复合区域向邻近区域拓展或传播。处于改区域附近的空位以低能垒与自间隙复合。提出了“发射阻力”（势阱深度除以势阱半宽度）表征间隙原子从缺陷阱处发射的难易程度。b) 间隙沿晶运动与空位偏聚耦合机理。研究发现空位-自间隙对除了在块体中复合外，还可通过优先偏聚在晶界处的自间隙原子沿晶扩散和空位的缓慢偏聚之间的耦合过程而复合。c) 间隙发射行为。 研究还发现，辐照诱导的自间隙原子团簇缺陷在靠近局域紧凑的晶界结构时被反射进晶粒内部，可与晶粒内部空位进行复合。反射增强了块体区域自间隙与空位的复合速率。（5）鉴于钨服役条件以及自身结构的复杂性，我们还研究了钨表面处辐照缺陷行为。该项研究工作获得了铁纳米钨在不同尺度上的辐照损伤自修复图像，对于认识与理解晶界在辐照损伤自修复过程中的作用具有重要的学术意义和工程参考价值。