利用同位素C-14和C-13解析东北三江平原大气黑碳气溶胶来源的研究——以三江站为例

Black carbon (BC) in the atmosphere has a strong influence on climate, air quality and human health. However, the relative contribution of different sources to BC component in the atmosphere is poorly constrained. Radiocarbon (C-14) has become a powerful tool in source apportionment of BC aerosols. When combined with stable carbon isotope (C-13) analysis, the C-14 method could provide better constraints on the sources of BC aerosols. In the present proposal, the observation of concentrations of BC aerosols in the surface and apportionment of sources of BC component will be conducted in a typical crop land in Sanjiang Plain in northeastern China, where open burning of crop straw occurs frequently in spring and fall, by probing the dual isotopic composition (C-13 and C-14) of BC isolate. The objectives of the proposal are: 1) to investigate the seasonal variations of BC concentrations in the surface air over the study site, and 2) to distinguish between fossil and contemporary sources of BC aerosols using C-14 analysis, and distinguish between C3 and C4 plant sources of BC aerosols using C-13 analysis, aiming to get more useful information of BC sources by conducting dual carbon isotope analysis. The proposal can help validate and improve the current BC emission inventories, and may enhance our understanding of the effects of BC aerosols on climate, air quality, natural ecosystem and human health.

大气黑碳气溶胶对气候变化、空气质量和人类健康具有重要影响。但目前对大气黑碳气溶胶的来源认识仍很有限。放射性碳同位素(C-14)是黑碳气溶胶源解析的有力工具，这种技术与稳定性碳同位素(C-13)技术联用将更有助于解决多种排放源的区分问题。本项目拟以农作物秸秆露天燃烧现象普遍的东北三江平原典型农田的地表大气黑碳气溶胶为研究对象，以C-14同位素技术为核心技术手段，辅以C-13同位素技术，开展大气黑碳气溶胶的观测及源解析研究，拟揭示该地区典型农田地表大气黑碳气溶胶浓度的季节变化特征；重点尝试利用C-14确定化石燃料和当代生物质对大气黑碳气溶胶的相对贡献，并利用C-13确定C3和C4植物排放源的比例，以期通过联合采用C-14和C-13技术获得更多大气黑碳气溶胶来源的信息。研究成果有助于验证和改进现有的黑碳排放清单，并可为大气气溶胶气候、环境和健康效应方面的研究提供参考和依据。

大气黑碳(BC)和有机碳(OC)气溶胶对气候变化、空气质量和人类健康具有重要影响，但目前对于碳气溶胶不同来源的相对贡献仍不甚清楚。几十年来东北三江平原地区经历了显著的湿地农田化过程，作物秸秆露天焚烧等因素导致该区已成为我国黑碳和有机碳排放最多的地区之一。.根据计划书，本项目于2013年5月-2014年1月在东北三江平原典型农业区开展了大气PM2.5滤膜采样及在线观测研究，在化学组分和同位素分析的基础上对PM2.5及含碳气溶胶的特征进行了系统研究，获得以下主要结果：.(1) 通过在线监测及滤膜采样，研究了不同季节大气PM2.5质量浓度，结合气象资料、卫星火点数据、后向轨迹模拟及粒径分布分析了PM2.5的变化特征及秸秆燃烧和作物收割等农业活动的影响，研究结果表明：农作物收获中期PM2.5日均质量浓度(158.3 μg/m3)明显高于前期(36.0 μg/m3)和后期(33.8 μg/m3)，PM2.5日变化特征也与秋收活动规律相吻合，结合卫星火点资料和后向轨迹分析等结果表明观测期间高强度、大范围的作物收割和秸秆燃烧等农业活动显著提高了环境空气中的PM2.5质量浓度。.(2) 通过室内实验分析，研究了PM2.5中有机碳(OC)、元素碳(EC)、水溶性有机碳(WSOC)、无机离子等化学组分，探讨了该区PM2.5化学组分特征及其主要来源，结果表明：作物秸秆露天焚烧时期，PM2.5和碳组分(OC、EC、WSOC)相对于非秸秆焚烧时期增加4-12倍，且非海盐钾离子(nss-K+)与PM2.5、OC、EC和WSOC显著正相关，非海盐钾离子(nss-K+)和Cl-离子的增加显著高于其他离子组分(如NO3-, NH4+, SO42-)，且具有较低的WSOC/OC比值，表明当地生物质燃烧排放的气溶胶是比较“新鲜”(Fresh)即未老化的，从而证明了生物质燃烧的重要贡献。.(3) 基于δ13C同位素分析，结合化学组分、当地作物种植结构等信息分析了作物秸秆燃烧对PM2.5中碳气溶胶的影响，并区分了C3和C4植物的相对贡献，结果表明：PM2.5中总碳(TC)的δ13C范围为-27.6‰ to -19.5‰，但当PM2.5和TC浓度值升高时δ13C值较低(-26.2‰±1.3‰)，表明C3植物是主要的燃烧源，进一步源解析表明C3和C4植物燃烧源对TC的贡献分别为83 ± 18% and 7 ±