基于石墨烯、镍基LDHs及多聚组氨酸融合蛋白生物传界面的构建及应用

Biosensors have been widely used in bio-analysis field due to their high sensitivities, excellent selectivity and convenience. A crucial step in biosensor design is the sensor interface fabrication.The property of electrode material and the immobilization efficiency of biomolecules will directly affect the performance of the sensor. Our previous studies found that ternary layered double hydroxides (LDHs) were strongly absorbed to different proteins. Our previous studies also found that graphene/LDHs nanocomposites were ideal material for preparation of electrochemical sensors. In this study, a new electrode system based on Ni-based LDHs nanosheets, graphene and functional protein will be fabricated by physical adsorption and layer-by-layer self-assembly method. The morphology and composition of the functionalized nanomaterials will be systematically investigated. The applications and prospects of the new electrode system will be proposed in bio-analysis field. With excellent electrical conductivity of graphene and good protein binding capacities of LDHs, the electrochemical biosensors will exhibit improved electrocatalytic activity. The results of this study may provide the theoretic basis for its practical application.

生物传感器具有灵敏度高、选择性好、方便快捷等诸多优点，有广阔的应用前景。其核心技术是构建性能优良的传感界面，生物传感界面修饰材料的性质、分子识别元件固定效率和方式，直接影响传感器的整体性能。课题组前期研究发现，基于石墨烯及层状双金属氢氧化物（LDHs）构建的纳米复合材料具有优异的电化学性能，同时发现三元镍基LDHs对不同类型的蛋白分子均有很强的吸附能力。本研究在前期研究的基础上以改善功能蛋白固定微环境及提高生物传感器性能为目标，采用物理吸附或层层自组装方法，构建一系列基于石墨烯、镍基LDHs及不同类型功能蛋白分子的生物传感界面，利用功能蛋白分子与靶标分子的识别过程中引起的电化学变化特征筛选最佳的电极修饰方案，并对所构建的生物传感器在实际分析中的应用进行逐一探索，以期实现对不同类型靶标分子的灵敏检测。该研究的结果将丰富材料化学、电化学及生物传感器相关理论，同时为实际应用提供切入点。

电化学生物传感器的核心技术是构建性能优良的传感界面。本研究采用纳米层组装技术制备了一系列功能纳米复合材料，并系统研究了不同种类LDHs材料以及石墨烯纳米复合材料的微观形貌特征和电化学性能的关系以及对不同功能蛋白分子的固定能力。研究结果表明：三金属镍基LDH具有更灵活的结构，可以为电化学反应提供了更多的反应位点，具有较低的离子扩散内阻和电荷转移内阻，展现出良好的电化学性能。研究发现CoNiAl-LDH对不同种类的功能蛋白均具有较强的固定能力，而石墨烯的复合能进一步提升了电化学传感界面的性能。研究中构建了基于镍基LDH、石墨烯和功能蛋白的电化学生物传感器，实现了对葡萄糖、有机磷等靶标分子的特异识别及检测，为后续实际应用提供了理论参考及切入点。