ABO3型铁电、铁磁晶体的相变及电子输运现象的理论研究

With the ferroelectric and ferromagnetic phase transition as well as strange electronic transport phenomenon of ABO3-type perovskite ferroelectric and ferromagnetic crystals under epitaxial strain as the research target, we propose a theoretical analysis method to describe inner-relation between the electromagnetic structure of magnetic cations in ferroelectric and ferromagnetic crystals with lattice distortion and crystal macroscopic physical properties, and establish the corresponding physical model contained various interact with each other. Specific studies the relations between oxygen octahedral rotation distortion model and electromagnetic structure of magnetic ion in ABO3-type ferroelectric and ferromagnetic crystals, the interact coupling between the neighbor magnetic ions, ferroelectric and ferromagnetic coexistence conditions, and ferroelectric and ferromagnetic phase transition under the doping concentration and epitaxial strain, combined with DFT method and molecular dynamics method to calculate the Neel temperature and Curie temperature of ferroelectric and ferromagnetic crystals, explore a new method to increase the temperature of the ferroelectric and ferromagnetic phase transition; The nonequilibrium Green's function method is used to solve Hamiltonian equations for electronic transport, and obtain the inner-relations between the conductivity of ferroelectric and ferromagnetic crystals and electromagnetic structure of magnetic ion in distorted lattice, further reveal the electron transport phenomenon of ferroelectric and ferromagnetic crystals.

以ABO3钙钛矿型铁电、铁磁晶体在应力条件下的铁电、铁磁相变以及其奇特电子输运现象为研究目标，提出一种能描述铁电、铁磁晶体中磁性阳离子电磁结构随晶格畸变与晶体宏观物理特性相关联的理论分析方法，并建立包含各主要相互作用的物理模型。具体研究ABO3型铁电、铁磁晶体中氧八面体旋转畸变模式与磁性离子电磁结构的关系，近邻磁性离子之间的相互耦合，铁电、铁磁性共存的条件，以及掺杂浓度与应力环境下的铁电、铁磁相变，并结合DFT方法和分子动力学方法具体计算铁电、铁磁晶体的Néél温度和居里温度，探索提高铁电、铁磁材料相变温度的新途径；采用非平衡态格林函数方法求解描述体系电子输运过程的哈密顿方程，得出铁电、铁磁晶体的电导性与畸变晶格中磁性离子电磁结构间的内在联系，进而揭示铁电、铁磁晶体电子输运现象的物理本质。

本项目对ABO3 型铁电、铁磁晶体的相变及电子输运现象展开了理论研究,主要工作进展包括以下几个方面: 1) 构建描述磁性阳离子电磁结构的有效哈密顿量，包括不同组态相互作用导致的自旋--自旋耦合, 自旋--其他轨道耦合以及静电修正的自旋--轨道耦合等相互作用，在d组态标准基里构造哈密顿的能量矩阵。2) 提出一种诱导铁电材料铁电性的新的内在物理机制。通过分析Pmc21相的铁电性,发现诱导Pmc21相铁电性的物理机制是起源于一个极化模式的线性耦合，一个非极化模式的二次耦合以及另一个非极化模式的线性耦合。这种新的耦合模式不同于以前诱导铁电性的耦合方式。 3) 通过研究外界条件诱导下晶格氧八面体的旋转模式的改变与新序相之间的内在关联,进一步分析晶体整体结构的变化对其铁电性能的影响。研究了LaFeO3薄膜和SrZrO3薄膜在外延应力下的结构相变,发现了LaFeO3薄膜在较小的失配应力(2.28%)下出现自旋重排以及SrZrO3薄膜拥有较大极化的新相Pmc21（II）。 4)静高压诱导的ABO3型铁电材料的结构相变. 通过分析八面体旋转模式与晶体结构的内在关系, 发现ABO3型高熔点氧化物（A = Ca, Sr, Ba；B = Zr, Hf）的结构在压力诱导下出现了重构相变及同构相变. 而NaZnF3在高压力下存在一个动力学稳定性的亚稳态即歧化的后钙钛矿新相pPv-Pnma,与实验结果符合的很好, 并进一步发现了YMnO3在静高压条件下磁结构演变顺序为E（Pmn21）-A（Pbnm）-G（Pbnm），并且压强约为40Gpa-50Gpa时，磁量子存在一个突变（骤减50%左右）。5) 基于密度泛函理论对Ca3PN和CeMg2Hn的超导性以及CsPbI3, CsSnI3的热电输运性质进行了研究，取得了一定的进展，为今后的进一步研究提供了可靠的基础。