有机量子磁体的磁有序及铁电相变性质研究

We propose quantum theoretical models for organic quantum magnets synthesized experimentally, the magnetic ordering and ferroelectric phase transition of which are investigated by means of Green's function theory. On the one hand, we study the magnetic ordering of several microcosmic quantum models, wherein the magnetic coupling mechanism associated with gapped or gapless low-lying excitations is revealed. Furthermore, the novel physical phenomena of these systems under high magnetic field or at ultra-low temperature are explored. On the other hand, extending our previous spin-lattice coupling model modulated by electric potential for the organic charge transfer salt-like quantum magnets, we do a further investigation of the relaxation effects of ferroelectric phase transition as well as metaelectric behavior, together with in-depth discussion of the magnetoelectric effect. Meanwhile, it is necessary to consider the effects of the temperature, the magnetic and electric fields, which can provide theoretical basis for the physical controlling on the design and synthesis of organic quantum magnets and their applications in molecular devices, boosting the development of organic spintronics and ferroelectric physics.

本项目基于实验上合成的有机量子磁体结构，提出量子理论模型，采用量子统计的格林函数理论方法(Green's function theory (GFT))对其磁有序和铁电相变性质进行系统的研究。一方面，研究几种微观量子模型的磁有序，阐明磁相互作用机理及有能隙和无能隙的低能激发特性，探索极低温、强磁场条件下的新奇物理现象。另一方面，对于有机电荷转移盐类量子磁体，拓展电势调节的自旋-晶格耦合模型，研究铁电相变弛豫性及变电行为，深入探讨磁电耦合机制。分析温度、磁场和电场对量子体系的调控，为有机量子磁体的设计和组装及其在分子元器件上的应用提供物理手段调控的理论依据，促进有机自旋电子学和铁电物理的发展。

有机量子磁体是有机分子材料中由量子涨落决定其基本特性的一类量子体系，其物性研究已成为凝聚态物理与材料、化学学科交叉领域的前沿课题。通过外加磁场和电场可以诱导和调制其量子磁性、铁电性及热效应，这为人们设计和开发有机自旋电子学器件、实现量子固态材料制冷开创新思路和自由度，该类材料有着巨大应用潜力。本项目围绕有机量子磁体的磁有序和铁电相变相关问题展开，主要研究成果有：(1) 提出周期性Anderson-like模型，系统地研究了有机聚合物的亚铁磁和铁磁序、绝缘-金属相变、元激发特性、热力学性质、磁热效应及临界标度律。发现强Kondo耦合情形下，磁熵变呈现双峰结构，反映了退磁过程的双制冷行为，结合修正的 Arrott Plot和Franco标度方程研究其临界标度特性，为研究磁相变提供新的有效热力学手段；探讨自旋阻挫诱导的铁磁序和半金属特性，为有机铁磁体的设计提供一条新途径；提出up-spin和down-spin两种空穴激发的竞争机制解释观察到的热力学行为，为有机自旋电子学发展增添新知识。(2) 研究四自旋团簇构成的单链和双链自旋类梯子模型的磁化平台、量子临界现象及低能激发特性。提出自旋单态重组的思想解释磁化平台现象，提出类霍尔丹态解释低磁场的量子反常行为，探讨低场下的自旋液体行为，理解新的物质状态，为实验上合成具有磁化平台特性的分子磁体提供理论指导。(3) 基于电势调节的自旋—晶格耦合量子模型，研究有机电荷转移复合物TTF-BA的铁电相变、磁电耦合、变电行为及电热效应。探讨磁各向异性和DM作用对铁电转变温度、电极化强度和磁电耦合的影响，为多铁材料中调控相变温度和物性提供一种新手段；进一步研究电场诱导的电热效应及变电行为，分析内禀参量的调控机制和铁电开关特性，为寻求具有大电热效应的电制冷工质指明一条新的途径。