α״-Fe16N2晶体薄膜巨磁矩现象的理论研究

This research project is to solve the theoretical problem of the giant magnetic moment phenomenon in α"-Fe16N2 thin film and to explore the microscopic mechanism of the formation of the strong ferromagnetic coupling as well as to find the possible new physical coupling modes. The microstructures of α"-Fe16N2 crystal、the interstitial positions of N-ions in crystal、the Fe-N bonding modes、the structure distortion of Fe6N octahedron and the stable or metastable Fe-N clusters in α"-Fe16N2 crystals will be investigated. By determining the energy level structure、orbital splitting and the spin arrangement of the magnetic electrons on Fe ions in α"-Fe16N2, the Hubbard parameter U will be calculated and the applicability of DFT+U method for α"-Fe16N2 system will be checked. A suitable theoretical method for describing the magnetic properties of iron-nitrogen compounds with complex structure such as α"-Fe16N2 will be established and the relationship between the strain-induced lattice distortion and the bond structure、the distribution of electrons as well as the magnetic coupling strength in the system will also be studied. On basis of this, the magnetic transition from the weak ferromagnetic coupling to the strong ferromagnetic coupling in α"-Fe16N2 will be researched and the physical origin of the giant magnetic moment phenomenon in α"-Fe16N2 crystal thin film will be explored.

本项目以α״-Fe16N2晶体薄膜巨磁矩现象为目标，研究其形成强铁磁耦合的机理和新的耦合模式。具体研究α״-Fe16N2的微观结构、N离子的空隙占位方式、Fe-N成键方式、Fe6N八面体畸变方式以及N离子为中心形成的铁氮团簇的稳态和亚稳态晶体结构；确定α״-Fe16N2中N离子的最近邻、次近邻、次次近邻三种占位Fe离子的能级结构、轨道分裂及未成键电子的自旋排列方式等内禀性质；确定Hubbard参量U并验证DFT+U算法的合理性。最终发展一种能描述α״-Fe16N2复杂晶格结构的磁性分析方法，建立α״-Fe16N2薄膜中应力拉伸诱导的晶格畸变与体系的能带结构、局域未成键电子的分布、电子间磁耦合强度等物理量的内在联系，探索导致α״-Fe16N2薄膜强铁磁耦合的物理机理，模拟α״-Fe16N2薄膜从弱铁磁到强铁磁的转变过程，揭示出α״-Fe16N2晶体薄膜产生巨磁矩现象的物理本质。

本项目对Fe16N2晶体薄膜巨磁矩现象展开理论研究。主要进展包括:1)开展了对中性和阴离子Fe8N0/-团簇中的磁性质和化学成键模式的研究,得到中性和阴离子Fe8N0/-团簇的基态结构,发现氮原子掺杂会导致纯Fe8团簇产生畸变,并明显影响能隙;2)研究发现Fe8N0/-团簇比纯Fe8团簇具有更好的热稳定性;3)磁性研究中发现中性Fe8N团簇的总自旋磁矩小于纯Fe8团簇,而阴离子Fe8N-团簇的总自旋磁矩则大于纯Fe8团簇;4)化学成键分析发现在Fe80/-和Fe8N0/-这四个团簇能形成高自旋态;5)对Fe16N2的三维和二维晶体结构进行计算得出晶体Fe16N2能量最低的三维和二维结构,研究了能带结构和磁性结构随不同构型的变化规律。将二维Fe8N中Fe原子按Fe原子距N原子的距离划分,由近及远分为Fe(1)、Fe(2)和Fe(3)。计算发现Fe(1)位置的平均原子磁矩为3.3±0.2μB,Fe(2)位置的原子磁矩为3.16μB,Fe(3)位置的原子磁矩为2.98μB,因Fe(1)位置的原子数多且磁矩较大,导致Fe8N的总磁矩增大,故可产生巨磁矩,同时Fe(1)捕获Fe(3)外层电子使得磁矩分布不均匀;这些结果与近期Fe16N2的理论和实验结果相一致。6）确定了两个单层褶皱形状的稳定二维铁磁体Hollow-Fe8N、Bridge-Fe8N，发现具有低自旋磁基态的H-Fe8N源于高对称的晶体场对Fe的3d轨道劈裂产生的影响;对于B-Fe8N引入Fe缺陷后分别掺杂15种稀土原子进行研究,发现扩散能垒对于镧掺杂和铥掺杂会降低,而铕掺杂则会升高;在异质结磁性研究方面发现强烈的层间耦合使得异质结中上层FeN中N的轨道活性减弱;发现室温下N原子从Bridge位置扩散到Hollow位置,并阐明了N原子迁移和扩散的机制。