高量子效率Cu-In-Zn-S/CdS异质结纳米带构筑及可见光分解水研究

实现可见光响应、提高量子效率是光催化分解水产氢领域的重要前沿课题。近年来的研究表明，形成半导体异质结有利于光生电子和空穴的分离，是提高光催化量子效率的有效手段。本项目依据固溶半导体能够连续调控带隙实现可见光响应以及由纳米带特性提供的载流子运输通道等方面的特点，采用快离子导体（如Cu1.75S、Ag2S等）作催化剂连续催化生长纳米带，构筑CuxInxZn2(1-x)S2/CdS异质结微纳结构。通过对其生长条件、先驱体活性、化学计量比的控制，调控异质结纳米带的微纳结构和能级结构，并研究其形成机理；同时，进一步研究光催化分解水过程中该异质结纳米带的结晶性、纵向维度尺寸、能级匹配程度等对由能级差驱动的光生电子和空穴输送、分离效率的影响规律，为开发高量子效率光催化分解水材料提供理论指导。

本项目依据Ag2S、Cu2S、Cu1.75S、Cu1.75SSe等快离子导体晶格中存在阳离子空位缺陷的物理特性，首先催化生长出CuInS2纳米线、CuGaS2纳米带、CuGaSxSe2-x固溶半导体纳米带、CuxInxZn2(1-x)S2纳米棒、CdS纳米棒，并进而连续催化生长构筑CuxInxZn2(1-x)S2/CdS异质结纳米棒微纳结构。通过对异质结的形成条件、异质结构化学计量比、异质结结构参数和数量、可见光催化分解水产氢等诸因素最佳结合点的深入研究，制备出能级匹配的CuxInxZn2(1-x)S2/CdS异质结，实现可见光响应的高量子效率光催化分解水产氢。结果显示，异质结光解水产氢效果相对于异质结单一组分CuxInxZn2-2xS2和CdS均有很大提高，产氢速度对CuxInxZn2-2xS2固溶体成分有很高的敏感度，在x=0.6时达到最大值。本项目通过对固溶半导体成分的控制调整其带隙，从而对可见光产生响应，达到对异质结能级结构的调控的目的，实现了高量子效率光解水产氢。