汽车尾气二次有机气溶胶生成和老化过程研究

Haze as a phenomenon of heavy aerosol pollution occurs frequently in mid- and large-cities in China. It not only exerts negative effects on human health, but also stains the images of cities and deteriorates the city traffic. Recent research results show that the secondary organic aerosols （SOA）from automobile exhaust have significant contributions to the city haze. However, the influences of the types of automobiles, fuels, and operating conditions on the formation of SOA are not very clear yet. The project proposes to investigate the SOA formation of automobile exhaust under simulated solar light and aging of the SOAs oxidated by atmospheric oxidants (O3, NO3 radicals, and OH radicals). The automobile exhaust is collected with sample bags and molecular sieve traps. The online analysis instruments (gas analysis mass spectrometer, VUV photoionzation aerosol mass spectrometer, and scan mobility particle sizer) are used to monitor the changes of the gas-phase and particle-phase species. Offline GC-MS is used to identify the reactants and products. The compound-specific SOA yields and overall SOA yields are, thus, obtained by analysis of the experimental data. These research results are of significance in understanding the formation mechanism of the city haze, evaluating the automobile exhaust pollution integrally, and promoting scientific development of cities.

灰霾是频频出现在我国大中城市突出的大气气溶胶污染现象，它不仅危害市民的身体健康，也影响城市形象、交通等诸多方面。近年来研究显示，由汽车尾气生成的二次有机气溶胶（SOA）颗粒对城市灰霾贡献显著，然而，目前不同车型、油品、工况对汽车尾气生成的SOA的影响尚不十分清楚。本项目拟通过气囊和吸附两种方法收集汽车尾气，并利用烟雾箱装置研究汽车尾气在模拟太阳光照射下SOA的生成过程及其在大气氧化剂（O3，NO3自由基和OH自由基）作用下的大气老化过程，通过在线分析仪器(气体分析质谱仪、真空紫外光电离气溶胶质谱仪和颗粒粒径扫描仪)监测反应过程中气相、颗粒相物种的变化，结合离线分析仪器(GC-MS)确定气相颗粒相物种成分，分析计算汽车尾气中各有机成分的SOA产率和总产率，研究结果对了解灰霾成因、综合评价汽车尾气污染、促进城市科学发展具有重要意义。

灰霾是频频出现在我国大中城市突出的大气气溶胶污染现象，它不仅危害市民的身体健康，也影响城市形象、交通等诸多方面。近年来研究显示，由汽车尾气生成的二次有机气溶胶（SOA）颗粒对城市灰霾贡献显著，然而，目前汽车尾气生成SOA的机理及其对灰霾的具体贡献尚不十分清楚。. 本项目利用烟雾箱装置和自主研制的高灵敏真空紫外光电离VOC质谱仪研究了甲苯、二甲苯、三甲苯和汽车尾气在光氧化作用下的二次气溶胶生成过程，对比分析了甲苯、二甲苯和三甲苯混合气体和汽车尾气在光氧化作用下的二次气溶胶颗粒的组分，研究结果揭示了中甲苯、二甲苯和三甲苯对汽车尾气光氧化二次气溶胶生成的贡献；研究了4种类型汽车尾气中烯烃臭氧化生成二次气溶胶的过程，获得了二次气溶胶组分的真空紫外光电离特征质谱，揭示了汽车尾气中烯烃臭氧化生成二次气溶胶形成机理；研究了汽车尾气分别在O3，NO3和OH自由基氧化条件下二次气溶胶的生成过程，结合真空紫外光电离VOC质谱仪和GC/MS对二次气溶胶颗粒的化学组分进行了分析，同时观测分析了北京灰霾颗粒有机组分，揭示了汽车尾气生成二次气溶胶对灰霾颗粒有机组分的贡献；研究了不同湿度和不同[NO3]/[N2O5]比例条件下气荧蒽和芘与NO3自由基的气相和非均相相反应过程，实验证明了非均相反应可以生成2-硝基荧蒽和2-硝基芘，但环境湿度抑制了2-硝基荧蒽和2-硝基芘的非均相产率，大气颗粒中所含的2-硝基荧蒽和2-硝基芘是来自气相反应的沉积。. 上述研究结果揭示了汽车尾气在O3，NO3和OH自由基氧化条件下生成二次气溶胶的组分和对城市灰霾的贡献，对了解灰霾成因、综合评价汽车尾气污染、促进城市科学发展具有重要意义。