大气OH自由基气体扩张激光诱导荧光探测技术的定标新方法研究

基本信息
批准号:61108031
项目类别:青年科学基金项目
资助金额:26.00
负责人:胡仁志
学科分类:
依托单位:中国科学院合肥物质科学研究院
批准年份:2011
结题年份:2014
起止时间:2012-01-01 - 2014-12-31
项目状态: 已结题
项目参与者:谢品华,秦敏,江宇,刘宇,李传新
关键词:
OH自由基产生定标宽带光源差分吸收光谱方法
结项摘要

OH自由基是大气中最重要的氧化剂,有大气"清道夫"之称。由于大气环境中的OH自由基浓度极低且时空变化剧烈,实现对它的准确定量具有较大的挑战性。目前,测量大气OH自由基的方法普遍采用气体扩张激光诱导荧光(FAGE)技术,由于其定标误差较大(25%),极大的影响了FAGE技术对OH自由基的准确测量。据此,本项目提出使用宽带光源的差分吸收光谱方法,准确测量OH自由基,并作为FAGE技术的定标方法。.本项目基于宽带光源、多次反射池、高分辨探测单元的差分吸收光谱系统研究185nm光解水蒸气产生的OH自由基;探究温度、压力对谱线展宽的影响,计算OH自由基在常温常压下的吸收截面;通过改进和优化进气方式等获得浓度稳定的OH自由基的实验条件;测量OH自由基高分辩的吸收光谱,使用差分吸收光谱方法反演OH自由基浓度;探究测量误差的来源,确定系统测量的准确度。研究CCD像元响应不均匀性的影响,确定系统的探测限。

项目摘要

OH自由基是大气中最重要的氧化剂,由于其浓度极低且时空变化剧烈,实现对它的准确定量具有较大的挑战性;目前国际上主要采用气体扩张激光诱导荧光(FAGE)技术开展大气OH自由基的浓度测量。准确的定标是OH自由基FAGE技术准确测量的前提,目前主要采用同步光解法作为定标方法,但其定标误差达到25%,极大的影响了FAGE技术对OH自由基的准确测量。本项目开展新的定标方法研究即采用pm级高分辨差分吸收光谱技术直接测量OH自由基的浓度,提高对OH自由基FAGE技术的定标准确性。. 已实现基于宽带光源、多次反射池、高分辨探测单元的差分吸收光谱系统直接测量OH自由基的浓度的系统研制。研究了不同展宽方式(高斯线型、洛伦兹线型和Voigt线型)对OH自由基在常温常压下吸收截面的影响,并实现OH自由基吸收截面的准确计算;将OH自由基高分辨吸收截面与实际测量的线型对比,最终确定了OH自由基准确的高分辨吸收截面。探究不同进气方式、水蒸气产生方式、Hg光源稳定性等参数,确定了185nm光解水蒸气产生稳定OH自由基浓度的实验条件,解决了多次反射池内OH自由基浓度不均匀的问题。对系统光路进行优化调试,实现拟合残差小于0.05%,并通过实验证明在此残差下,CCD像元响应不均匀性对本系统的测量没有影响。采用Hg灯185nm光解水蒸气产生OH自由基,开展了以氙灯为光源的OH自由基高分辩吸收光谱探测研究,使用差分吸收光谱方法反演OH自由基浓度,实现5x108 ~2x1010cm-3范围内OH自由基的准确测量;通过多次测量,本系统测量精度为±0.32%,探测限约为2.2ppt(76m)。考虑到OH自由基吸收截面误差、拟合误差等影响,本系统的总测量误差小于7.3%。实验结果显示本系统可应用于对FAGE技术的准确定标(109 ~1010cm-3 )。

项目成果
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数据更新时间:2023-05-31

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