以甲烷为主要组份的混合物低温汽液相平衡及液相密度特性研究

Due to the different sources, the natural gas is a hydrocarbon gas mixture consisting primarily of methane (CH4), but commonly includes varying amounts of hydrocarbons and a lesser percentage of non-hydrocarbons. Among them, the varying amounts of hydrocarbons and the lesser percentage of non-hydrocarbons contained in the natural gas will bring greater risks and technical challenges for liquefaction & separation, storage, purification. Thus, vapor-liquid equilibrium characteristics for the mixtures and the liquid density of the mixtures in the phase equilibrium state within the wide temperature range become one of the most basic and most important researches. The project will be carried out from the theoretical and experimental studies: the experimental apparatus of vapor-liquid equilibrium and liquid densities in the phase equilibrium for the mixtures with high precision & wide temperature range (80-170)K will be developed; vapor-liquid equilibrium data and liquid densities of mixtures including methane and other substances ( (C2H6, N2, He, H2, Ar) <30 mol % in the mixtures) will be measured within the temperature range of (90-150) K; the predicted models of vapor-liquid phase equilibrium and the liquid densities for the mixtures are proposed within the wide temperature range of (90-150)K. All experimental data and the prediction models will supply the valuable reference for solving the key issues in the liquid natural gas industry.

由于不同来源的天然气中除主要含有甲烷(CH4)组份外，通常还含有一定量的其它烃类与非烃类物质，这使天然气在液化分离、储运及稀有气体的提取过程中产生许多科学性及安全性问题，而克服与了解这些技术问题的最基础的研究内容之一是深入掌握甲烷与其它物质的汽液相平衡及饱和液相密度特性。针对此，本项目拟从理论与实验两方面开展研究：研制温度范围为(80-170)K的高精度汽液相平衡及液相密度实验装置；实验研究甲烷与其它物质(C2H6, N2, He, Ar, 且总摩尔含量<30%)所组成的多元混合物在温度范围为(90-150)K的汽液相平衡及混合物处于相平衡时的液相密度特性；提出甲烷与其它物质所组成的多元混合物(尤其是甲烷与He的混合物)在不同温度范围内的汽液相平衡及液相密度预测物理模型。以上研究将为天然气在液化分离、储运及稀有气体的提取过程中遇到的关键技术问题的解决提供非常有价值的参考。

由于不同来源的天然气中除主要含有甲烷(CH4)组份，还通常含有一定量的其它烃类与非烃类物质，这使天然气在液化分离、储运及稀有气体的提取过程中产生许多科学性及安全性的问题，而克服与了解这些技术问题的最基础的研究内容之一是深入掌握甲烷与其它物质的汽液相平衡及饱和液相密度特性。针对此，本项目从实验与理论两方面开展研究：研制温度范围((80-170)K)广的高精度汽液相平衡及液相密度实验装置；实验研究了甲烷与其它物质所组成的若干多元混合物在温度范围为(90-150)K的汽液相平衡特性；针对二元混合物CH4+Ar，本文采用PR方程，结合vdW混合法则、GE混合法则（HV、MHV1、LCVM）和三种活度系数模型Wilson、NRTL、UNIQUAC以及混合法则中相互作用参数是否与温度有关等，最后组成50种计算工况对该混合物在较广温度范围的汽液相平衡进行了系统而又详细的计算，并与来自文献中的实验结果进行对比分析；针对二元混合物CH4+H2S与CH4+H2，采用PR方程，结合vdW混合法则、GE混合法则（HV、MHV1、LCVM）和三种活度系数模型Wilson、NRTL、UNIQUAC，最后组成17种计算方法，对该两种二元混合物的汽液相平衡进行了系统而又详细的分析；针对7种三元混合物H2+N2+CH4、He+N2+CH4、N2+CH4+CO2、N2+Ar+CH4、CH4+CO2+H2S、CH4+C2H6+CO2和CH4+CO2+C3H8，本文采用PR+MHV1+NRTL和SRK+MHV1+NRTL两模型对其进行详细的关联，并与来自于本文献中的实验结果进行比较；针对纯质与二元混合物的密度进行了研究。采用7种模型对于纯质CH4、Ar、H2S和H2、二元混合物体系CH4+Ar、CH4+H2S与CH4+H2的密度进行了关联与分析。以上研究将为天然气在液化分离、储运及稀有气体的提取过程中遇到的关键技术问题的解决提供非常有价值的参考。