基于大数据神经网络势的合成气催化转化理论研究

Syngas transformation is one of the most important platforms for the utilization of carbon-based resources. Due to a variety of catalytic materials, multi-active sites, and complex catalytic networks, it has a complex reaction kinetics and the subtle change of material structure, composition and reaction conditions may have a significant effect on the kinetic. It is therefore a great challenge for rational control of the catalytic activity and selectivity. This project plans to develop the deep-learning neural network technology based on global potential energy surface big data, to construct general-purpose multi-element high-dimensional neural network potential for studying syngas transformation mechanism. Combining this technique with the stochastic surface walking method, we plan to develop a grand canonical ensemble search method to achieve dynamic structure prediction under the reaction atmosphere. Using important Cu/ZnO, ZnCrOx syngas catalytic conversion catalysts as model systems, we plan to establish reaction models that are close to the real catalytic reaction conditions, and to simulate the dynamic evolution of the interface structure of the catalyst at high temperature, to reveal the detailed mechanism that should couple the catalyst structure evolution with the chemical reaction occurring on the surface. This project will lead to a new catalytic reaction simulation software based on neural network potential, and provide insights for the rational design of better catalysts for syngas transformation at the atomic level.

合成气（CO/H2混合气）是碳基资源转化利用的重要平台之一。由于涉及到多催化材料，多活性位，和复杂催化网络，具有复杂的动力学行为。材料结构、组成、反应条件都对动力学过程有显著影响。这对于理性调控催化活性、选择性提出了极大挑战。本项目计划通过智能算法产生全局势能面大数据集，发展机器学习深度神经网络技术，构造通用型多元素高维神经网络势函数，并结合随机势能面行走方法的高效势能面取样，发展巨正则系综搜索方法，实现在反应氛围条件下动态结构和反应搜索，研究合成气高温催化转化动动力学。针对Cu/ZnO、ZnCrOx等重要合成气催化转化催化剂，建立接近真实催化反应条件的理论结构和反应模型，对高温下的催化剂表界面结构动态演化，以及结构和化学反应的耦合进行高精度的机理研究，计划完成一套基于神经网络势的表面催化模拟软件，探索建立表面催化反应数据库，在分子、原子水平上对催化剂活性中心进行理性设计。

合成气（CO/H2混合气）是碳基资源转化利用的重要平台之一。由于涉及到多催化材料，多活性位，和复杂催化网络，具有复杂的动力学行为。材料结构、组成、反应条件都对动力学过程有显著影响。这对于理性调控催化活性、选择性提出了极大挑战。本项目通过运用智能全局算法产生全局势能面大数据集，发展机器学习深度神经网络技术，构造通用型多元素高维神经网络势函数，并结合随机势能面行走方法的高效势能面取样，发展巨正则系综搜索方法，实现在反应氛围条件下动态结构和反应搜索，研究合成气高温催化转化动动力学。针对Cu/ZnO、ZnCrOx等重要合成气催化转化催化剂，建立接 近真实催化反应条件的理论结构和反应模型，对高温下的催化剂表界面结构动态演化，以及结构和化学反应的耦合进行高精度的机理研究，完成了一套基于神经网络势的表面催化模拟软件，探索建立表面催化反应数据库，在分子、原子水平上对催化剂活性中心进行理性设计。