复杂烟尘团簇粒子结构和光学性质演变机理研究

In real atmospheric environments, soot aggregates frequently acquire a water coating, inorganic or secondary organic aerosol coating, and adhere to large particulate matters during transport and aging. Thus, the composition, morphology, hygroscopic and optical properties of the complex clusters are quite different from the freshly emitted soot. So far, there is no applicable model in elucidating the structural and optical properties of this complex soot clusters. This project will first setup a comprehensive experimental system for studying the complex atmospheric transfer and evolution of soot aggregates. Based on the measured physical and chemical characteristics of soot morphology during atmospheric transport and aging, the morphology evolution of the soot clusters under multi-factors will be analyzed. The surface dynamic evolution mechanism will then be concluded based on the experiment data and study of surface heterogeneous reaction mechanism. Morphological evolution model of complex soot aggregates will be constructed through numerical simulation. The model for optical property evolution of soot aggregates will then be deducted based on the morphology model and certain assumptions. This study will provide effective experimental data and theoretical support for deeply studying the radiative properties and transfer of atmospheric soot in real atmospheric environment.

烟尘团簇粒子在大气的传输和老化过程中，其表面会获取一定质量分数的水、无机或二次有机气溶胶，并粘附大气中的大颗粒物质，形成结构和形貌复杂、吸湿性和光学性质大大不同于新鲜排放的烟尘粒子。本研究针对这一复杂体系，建立烟尘团簇粒子大气演变综合实验系统，系统深入地研究烟尘团簇粒子的结构和光学性质演变机理。基于粒子物化性质测定的实验数据，分析多种因素协同作用下的烟尘团簇粒子结构和形貌变化；通过表面非均相反应历程的实验测试和反应机理的研究，获得烟尘凝聚粒子表面动力学演变机制；并在此基础上，开展相应的数值模拟，建立复杂烟尘凝聚粒子结构演变模型；通过结构模型的分析和实验数据的修正，建立复杂烟尘团簇粒子光学性质演变模型；为大气烟尘光辐射的深入研究提供有效的实验手段和理论数据支撑。

烟尘凝聚粒子是燃料不充分燃烧或者燃烧生成的气体污染物和粉尘混合体组成的群聚粒子，实际大气中烟尘粒子可看作是近似度很好的群聚球形微粒所组成的团簇粒子，团簇粒子中基本粒子的粒度非常小，这种经自然过程形成的簇团粒子一般具有十分复杂的空间几何结构和分形特征。在科学技术飞速发展的今天，对烟尘团簇粒子散射特性及其动力学特性的研究越来越迫切，不仅体现在大气气溶胶科学和环境气候演变中，而且可以推动尘埃粒子的电磁散射、不充分燃烧群聚小粒子体系的动力学生长等相关领域的研究，对军事领域中远程精确打击的防御与反防御也有很重要的贡献。. 本项目在凝聚相粒子分形结构模型、粒子表面非均相反应模型、多粒子光散射理论的基础上，开展了复杂烟尘凝聚粒子结构和光学性质的深入研究，研究结果对准确地评估烟尘团簇粒子的光学性质及其对气候和环境的影响具有重要的意义。. 采用改进的Mie理论和离散偶极子近似方法（DDA）方法，并对几种典型的单体粒子的形状进行参数表征，计算不同形状的单体粒子随尺寸参数变化的散射特性。研究发现，单体粒子散射特性随尺寸参数的增加而增加，随折射指数的增加而减小，且板状和滴晶粒子在尺寸参数为5.5时，消光因子、散射因子出现极值。基于团簇-团簇凝聚（CCA）分形生长模型，对随机分布的烟尘凝聚粒子进行了模拟，考虑凝聚粒子的聚集状态、单元粒子的形状，及基本微粒的大小、入射波长以及粘附的大粒子化学成分等，利用DDA方法计算烟尘凝聚粒子的散射特性的变化。结果表明，不同类型单元的规则排列的凝聚粒子，平行散射强度和垂直散射强度变化不一致，而且平行散射强度在90时出现最小值，垂直散射强度没有这个现象。随机分布的烟尘凝聚粒子在不同入射波长下，前向散射强度都要比后向散射强度强，消光和吸收系数随原始粒径的增加而减小。对凝聚体中有多种粒径和单一粒径的凝聚体的散射特性对比可知，光学系数随入射波长的变化明显不同，入射光的波长较小时，散射作用主要表现为前向散射。烟尘凝聚粒子表面粘附不同化学成分的大颗粒时，大粒子的粒径越大，化学成分的变化对整个凝聚粒子本身的散射特性的影响越大。搭建了复杂烟尘凝聚粒子光散射性质的实验装置，利用透射率比较法，得到了635nm和532nm两种入射光波长下，烟尘凝聚粒子的相对消光系数为0.8543，与理论模拟的结果非常吻合。