一种新的聚合反应实施方法研究：水分散纳米交联缩聚反应制备聚合物碳点

As a new type of carbon based nano fluorescent element materials, polymer carbon dots has an important application prospect in the fields of biological markers, imaging and photoelectric materials, because of the excellent advantages, such as high low toxicity, luminous efficiency and low cost. Hydrothermal crosslinking polycondensation of polyfunctional monomers is a main implementation method for the preparation of polymer carbon dots. The polymerization reaction has the characteristics of crosslinking and gelation in the nano microenvironment, and the main driving force for the implementation of the polymerization reaction is the polymerization induced phase separation and the promotion of the reaction equilibrium to the product. This project intends to study the detailed experimental and theoretical models, including aqueous nucleation mechanism, reaction kinetics, the relationships between the monomer polarity, average functionality and the stability of nano microenvironment, put forward a new method of polymerization, i.e. water dispersible nano crosslinking polycondensation method. We will establish a theoretical model concerned with polymerization induced phase separation promoting reaction equilibrium movement, investigate its adaptive and universality, to further guide the monomer molecule design, reaction system design and the control of reaction condition, providing theoretical support for the preparation of novel high performance polymer carbon dots.

聚合物碳点是一种新型碳基纳米荧光基元材料，具有低毒、发光效率高、成本低等特点，在生物标记、成像及光电材料等领域具有重要的应用前景。多官能度单体水热交联缩聚是制备聚合物碳点的主要实施方法，聚合反应在纳米微环境下具有交联和凝胶特点，聚合诱导相分离推动反应平衡向产物方向移动是该缩聚反应实施方法的主要推动力。本项目拟通过理论模型和详细实验研究，包括水相成核机制，反应动力学，单体极性、平均官能度与纳米微区稳定性的关系等，提出一种新的聚合反应实施方法，即水分散纳米交联缩聚反应方法。我们将建立一个聚合诱导相分离推动反应平衡移动的理论模型，研究其普适性规律，进一步指导单体分子设计、反应体系设计和反应条件控制，为制备新型高性能聚合物碳点材料提供理论支持。

碳点是一种新型碳基纳米荧光基元材料，具有低毒、发光效率高、成本低等特点，在生物标记、成像、防伪、催化及光电材料等领域具有重要的应用前景。目前，已经开发了自上而下或自下而上两个主要的策略来合成碳点。水热缩聚交联碳化是一种主要的广泛使用的自下而上的策略，允许低成本和环境友好的碳化聚合物点的制备。聚合反应在纳米微环境下具有交联和凝胶特点，聚合交联碳化诱导相分离推动反应平衡向产物方向移动是该缩聚反应实施方法的主要推动力。过去四年，在“一种新的聚合反应实施方法研究：水分散纳米交联缩聚反应制备聚合物碳点”项目的资助下，我们详细研究水分散纳米交联聚合反应实施方法制备碳化聚合物点的反应动力学，水相成核普适性规律等，提出一种新的聚合反应实施方法，即水分散纳米交联聚合反应，建立聚合相分离推动反应平衡移动的理论模型。扩展了水分散纳米交联缩聚反应制备碳化聚合物点的反应体系，合成了多种功能性碳化聚合物点应用于生物，催化等领域。所提出的水分散纳米交联聚合反应不仅可以解释水热法制备碳化聚合物点的反应规律，也可以解释其它相关碳纳米点的制备过程和相关规律，如：水相微波法等。建立的普适性规律为指导单体分子设计、反应体系设计和反应条件控制，制备新型高性能碳化聚合物点材料提供理论支持，并制备得到性能优异的碳化聚合物点。.围绕碳点的研究工作，在2018-2021年期间，基于本项目在国际重要学术期刊 Angew. Chem. Int. Ed.，Adv. Mater. Adv. Sci. 上发表SCI论文23篇。所发表论文的研究成果及提出的概念得到了国内外同行的广泛认可和引用。