利用碳同位素(14C和13C)研究城市灰霾天气下含碳气溶胶的来源与形成机制

Carbonaceous particle (mainly containing organic carbon and elemental carbon) are major fractions of the fine aerosols, and they have significant effects on air quality, human health and the Earth’s radiative balance. Carbon isotope (14C and 13C) measurements in different carbonaceous fractions offer a more intensive and constrained source apportionment and also give additional insights into atmospheric formation and evolution process of organic carbon aerosols. By using carbon isotopes (14C and 13C) as source tracers, the major objectives of this projects are (1) to quantitatively determine fossil and non-fossil contributions to different carbonaceous aerosols (organic carbon, elemental carbon and water-soluble organic carbon) and its seasonality; (2) to explore fossil and non-fossil contributions to primary and secondary organic carbon during the haze bloom–decay processes; and (3) to study emissions, formation processes and transport sources of fossil and non-fossil derived carbonaceous aerosols. The obtained results could provide scientific basis for assessment and regulation of particulate matter pollution in China.

含碳气溶胶（主要包括有机碳和元素碳）是大气细颗粒物（PM2.5）的重要组成部分，对空气质量、人体健康和全球辐射平衡都有着重要的影响。不同含碳组分的含碳气溶胶碳同位素（14C和13C）分析不仅可以获得更精细和准确的源解析结果，还可以为有机碳气溶胶形成和老化过程提供重要信息。此申请项目以碳同位素（14C和13C）示踪为核心研究手段，研究内容和目的主要包括：（1）定量解析南京地区生物源和化石源对含碳气溶胶（有机碳、元素碳和水溶性有机碳）的相对贡献及其季节变化特征；（2）揭示化石源和生物源在灰霾形成、消散过程中对一次有机碳和二次有机碳的贡献；（3）探究化石源和生物源含碳气溶胶的排放、形成和大气输送来源。研究结果可以为我国大气颗粒物污染防治对策和灰霾治理等提供科学依据和理论支持。

近年来，我国的大气灰霾现象日趋严重，碳质气溶胶作为大气气溶胶的重要组成成分，研究其来源和形成机制，对评估其环境气候效应和提供减排治理措施有非常重要的意义。稳定同位素13C和放射性同位素14C技术是定量解析含碳气溶胶来源的强有效手段，利用双碳同位素技术有助于精细化地分析灰霾过程中碳质气溶胶的来源和形成机制，为碳质气溶胶的研究提供了新思路。本研究首先建立、优化了基于湿氧化法测定气溶胶中水溶性有机碳稳定同位素（δ13C）的测试方法，为阐明城市灰霾形成机制和来源提供技术支撑，并将方法应用于个例研究。其次，利用放射性碳同位素技术结合源解析模型，定量解析了我国典型城市地区含碳气溶胶的来源，结果表明非化石源对颗粒物中的有机碳和水溶性有机碳的贡献显著，在重度污染事件中，贡献可达60%以上。此外，结合分子示踪物的测定，结果表明汽车尾气排放，燃煤排放和生物质燃烧是城市碳质气溶胶的主要来源，此外污染严重时，二次污染也不可忽略。阐明了碳质气溶胶中在不同污染过程和不同季节中的变化趋势，有利于深入了解灰霾形成，演化和消退的过程。最后，本研究通过检测碳质气溶胶的吸光特性，计算其中水溶性棕色碳引起的辐射强迫，结果表明大气棕色碳具有显著的制暖效应，在大气辐射传输过程中发挥了不容忽视的作用。在课题实施期间，相关成果共发表SCI论文9篇，主要包括大气科学研究方向的Environmental Science and Technology、National Science Review、Atmospheric Chemistry and Physics、Atmospheric Environment和Environmental Pollution等主流期刊。依托本项目，共培养硕士研究生3名。