GdTex/Bi2Te3热电磁多功能基元设计与序构新材料

In the earlier work we found in the vicinity of Gd/Bi2Te3 heterogeneous interface it exists multistage charge density wave (CDW) materials GdTex (x = 2, 2.5, 3) with atomic-scale modulation structure and antiferromagnetic transition. Based on these findings, here we proposed to choose GdTex CDW materials as a magnetic functional unit that can regulate electron and phonon transport behaviors, then taking advantage of the intrinsically layered stacking structure of the magnetic functional unit GdTex and thermoelectric functional unit Bi2Te3, to construct GdTex/Bi2Te3 thermo-electro-magnetic multifunctional unit materials with multistage CDW modulation structure. The research contents include: (1) the structural patterns and formation mechanisms of multistage CDW modulated GdTex magnetic functional unit, and the effect of multistage CDW modulation structure on the electron and phonon transport properties. (2) atomic-resolution fine-structure characterization of the heterogeneous interfaces in GdTex/Bi2Te3 thermo-electro-magnetic multifunctional unit materials, and the relevance between unit ordering and improved thermo-electro-magnetic performance in the multifunctional unit-ordered GdTex/Bi2Te3 materials. The target is to explore new effects and new mechanisms in thermo-electro-magnetic coupling, and to provide theoretical supports for the creation of high-performance multifunctional unit-ordered thermo-electro-magnetic new materials.

前期在Gd/Bi2Te3异质界面附近发现具有原子尺度调制结构和具有反铁磁转变的多级电荷密度波材料GdTex（x = 2、2.5、3）。以此发现为基础，本项目提出选择电荷密度波材料GdTex作为调控电子和声子传输行为的磁性功能基元，再利用GdTex磁性功能基元和Bi2Te3热电功能基元的本征层状堆垛结构，构筑具有多级电荷密度波调制结构的GdTex/Bi2Te3热电磁多功能基元序构材料。研究内容包括：GdTex磁性功能基元的多级电荷密度波调制结构规律及其形成机制，多级电荷密度波调制结构对电子和声子输运性能的影响规律；GdTex/Bi2Te3热电磁多功能基元序构材料异质界面原子分辨率精细结构表征，GdTex/Bi2Te3多功能基元序构与序构材料热电磁性能提升的关联性。目标是发现热电磁耦合新效应与新机制，为创制多功能基元序构的高性能热电磁新材料提供理论支撑。

围绕GdTex磁性功能基元的电荷密度波调制结构形成规律、GdTex/Bi2Te3热电磁功能基元序构设计与异质界面精细结构表征、以及GdTex/Bi2Te3热电磁功能基元拓扑序构与热电磁性能提升关联性这三个重要方面开展研究，发展了制备GdTe3电荷密度波基元材料的气相传输工艺，证实GdTe3层内原子排列表现出电荷密度波性质，电荷密度波为qCDW = 2n/7c*；建立了具有多级电荷密度波调制结构的GdTex磁性功能基元设计方法与制备技术，揭示了多级电荷密度波调制结构的动力学形成规律，发展了GdTex磁性功能基元与Bi2Te3热电功能基元的拓扑序构设计方法与构筑技术，通过界面原子尺度精细结构表征发现Gd与BiSbTe间界面反应形成了GdTe、GdTe2、GdTe3和GdTex四种界面相。借助玻尔兹曼-马塔诺模型解释了GdTex/BiSbTe热电磁功能基元界面反应层的形成机制；开发出了Gd/BiSbTe、GdH2/BiSbTe、GdTex/BiSbTe、GdTe3/BiTeSe四种热电磁功能基元序构新材料，通过在Gd/BiSbTe基元序构材料中构造BiSbTe晶粒{000l}择优取向，实现基元序构材料的热电磁性能调节；利用电荷密度波结构改善了GdTe3/BiTeSe载流子传输性能，同时增强界面声子散射。在功能基元序构理念指导下，同时实现了p型和n型Bi2Te3基热电材料的热电性能显著提升，获得了制冷性能和热电发电优异的热电器件，开发出基于Bi2Te3基热电制冷器件的新型界面阻挡层材料，通过电镀高质量的Ni基合金阻挡层，可将TC1-12706型器件内阻降低至2.02 Ω，冷却温差超过64.5 K，最大冷却功率达到55.3 W，为开发高性能热电器件、促进热电技术推广应用提供了有益指导。