高亲和力通透结构硒复合材料烟气脱汞及再生机制研究

The control of mercury emissions has become a major national strategy and research frontier. This project will focus on solving the shortages in conventional mercury adsorption technologies, such as low adsorption capacity, low adsorption rate, large sorbent consumption, non-recyclable, and so on. Selenium (Se), the best binding partner with mercury, is combined with foam metal which owns excellent fluid dynamic properties to develop new mercury adsorption material (Nano Se/foam metal). By building the relationship between physical-chemical characteristics of Nano Se particles and mercury adsorption capacity, the key factors for affecting the adsorption capacity will be interpreted. Hence, the optimal synthesis process for Nano Se/foam metal will be obtained. Combining experiments and theoretical calculation, the mechanism of mercury adsorption and deactivation over Nano Se/foam metal will be investigated. The KI solution leaching combining Fe3+ oxidizing method is proposed for regenerating the deactivated Nano Se/foam metal. The entire mercury adsorption process on the Nano Se/foam metal will be described. The ultimate goal of this project is to provide scientific basis and technical support for efficiently removing mercury from coal-fired flue gas.

燃煤汞污染防治已成为我国环境治理的重大战略需求。本项目针对传统的吸附脱除方法吸附容量低、吸附速率慢、吸附剂用量大、不具有可再生性等问题，开发可循环利用、具备高亲和力通透结构的纳米Se/泡沫金属脱汞材料。建立纳米Se/泡沫金属的结构特征与汞吸附能力之间的构效关系，阐明影响硒汞反应的关键特征参数，获得纳米Se/泡沫金属高效脱汞材料的最优制备工艺；结合实验和量子化学计算揭示汞在纳米Se/泡沫金属表面的吸附机理和失活特性；掌握KI溶液淋洗协同Fe3+氧化再生纳米Se/泡沫金属的原理，实现循环利用；形成较完整的纳米Se/泡沫金属烟气脱汞的理论方法和体系，以期为我国燃煤汞污染防治提供科学依据与技术支撑。

燃煤汞污染是当今我国乃至全球面临的重大挑战之一，目前活性炭喷射技术是国际上较为成熟的烟气脱汞技术，但仍存在效果不稳定、降低飞灰品质、运行成本高等缺陷。本项目提出了基于高通透硒/金属硒化物成型材料的烟气净化末端固定床脱汞新思路，解决了传统吸附脱除方法吸附容量低、吸附速率慢、汞污染转移、不具有可再生性等问题，主要研究结论如下：（1）模拟自然界“硒汞拮抗”效应，创造性地提出了硒界面活化方法，获得了超高容量捕汞新材料，在吸附容量和吸附速率两方面均超过商业脱汞活性炭的数百倍，从而解决了燃煤烟气痕量汞所造成的净化驱动力低下问题；（2）通过DFT理论计算和实验相结合，揭示了硒离子配位环境在汞固定过程中的关键作用，发展了基于表面电荷调制的硒配位形式调控方法，对金属硒化物脱汞吸附剂的定向设计和开发具有重要的理论指导意义；（3）研发了两种非涂层金属硒化物高通透材料制备新工艺，揭示了金属硒化物的生长过程以及其结构特征与捕汞性能之间的构效关系，获得了Se/PUS、泡沫Cu2Se、Cu2Se/PUS等高通透成型脱汞材料，汞吸附容量最高可达3743g/m3，是目前世界上已报道的同类吸附剂的最高值，实现了烟气Hg0的深度富集，利于资源化回收；（4）探明了硒/硒化物在脱汞过程中的结构特征演变规律以及汞吸附剂的失活特性，研发了硫脲+盐酸溶液浸出体系，实现了汞的高效浸出，通过再硒化可使失活吸附剂的脱汞活性几乎完全恢复，实现了泡沫Cu2Se的循环利用。以上研究结果能为我国燃煤汞污染防治提供科学依据与技术支撑。