膜生物反应器反硝化与汞氧化烟气同时脱硝脱汞作用机理

Mercury is a hazardous air pollutant to aquatic and human health because of its toxicity, persistence, and bioaccumulation; Nitrogen oxides (NOx) are contribute a lot to photochemical smog, acid rain, ozone depletion and urban grey haze weather; therefore, studying the novel denitrifying membrane biofilm reactor technology and mechanism for mercury and NOx removal has important scientific significance and practical significance. This project intends to use denitrifying membrane biofilm reactor (MBfR) processing method, studies mechanism of denitrification and mercury oxidation for flue gas demercuration and denitration , builds and optimizes the MBfR system, explores temperature, the flue gas composition influence mechanism, to realize simultaneous demercuration and denitrification. The project analyses microbial community structure and function, flue gas demercuration and denitrification phenomena and mechanism of denitrifying bacteria and mercury oxidation based on molecular biology, clarifies mechanism of denitrification and mercury biooxidation, oxidative methyl mercury de-methylation; reveals simultaneous demercuration and denitrification process mechanism in the MBfR. This provides a new way of simultaneous demercuration and denitrification, serves the purpose to build mercury and NOx emission control strategy based on MBfR, has scientific basis for potential application value.

烟气汞具有持久性和高度的生物富集性，氮氧化物是光化学烟雾污染、酸雨、臭氧层破坏和城市灰霾天气等一系列环境问题的重要根源，对人类健康和生态环境造成严重危害，因此研究新型反硝化膜生物反应器烟气同时脱硝脱汞新技术及机理有重要的科学意义和现实意义。本项目拟采用基于反硝化的膜生物反应器（MBfR）烟气同时脱硝脱汞新方法，进行反硝化脱硝与汞的生物氧化作用机理研究，构建并优化MBfR体系，探索温度、烟气组分对MBfR烟气同时脱硝脱汞的影响机制；在分子生物水平上解析MBfR的微生物群落结构与功能、反硝化与汞氧化烟气脱硝脱汞现象与机理，阐明反硝化脱硝与汞的生物氧化、氧化去甲基化相互作用机制，揭示膜生物反应器烟气同时脱硝脱汞过程机理，提供烟气同时脱硝脱汞的新思路，为建立膜生物反应器处理烟气汞和氮氧化物的污染控制策略提供科学依据，具有潜在的应用价值。

烟气汞具有持久性和生物富集性，氮氧化物是光化学烟雾污染、臭氧层破坏和城市灰霾天气等环境问题的重要根源。本项目按计划完成了基于反硝化烟气同时脱硝脱汞的膜生物反应器构建及优化、解析膜生物反应器反硝化与汞氧化烟气脱汞脱硝作用、阐明反硝化脱硝与汞的生物氧化、甲基化及氧化去甲基化相互作用机制、揭示膜生物反应器烟气同时脱硝脱汞过程机理等合同规定的相关研究内容。将细菌氧化汞耦合一氧化氮还原实现了同时脱硝脱汞，Thauera, Pseudomonas, Paracoccus和Pannonibacter同时起Hg0氧化和反硝化的双重作用。宏基因组高通量测序结果表明反硝化基因(norB、norC、norD、norE、norQ、norV)和Hg0氧化基因(katG、katE)起Hg0的细菌氧化而NO还原。XPS、HPLC-ICP-MS和SEM-EDS均表明生物膜中Hg0氧化形成稳定的二价汞(Hg2+)。气体膜分离、介质吸附、生物吸附和生物转化对反硝化膜生物膜反应器去除Hg0/NO的贡献率分别为4.9%/7.2%、8.1%/8.9%、38.8%/9.5%和48.2%/84.9%。反硝化/硝化膜生物膜反应器烟气同时脱硝脱汞，硝化反硝化形成汞氧化菌，XPS, HPLC-ICP-MS证实了二价汞的生成。嗜热条件生物同时脱硝脱汞。将硫还原耦合汞氧化实现了90天烟气脱汞，将烟气汞转化硫化汞和腐殖酸汞；ICP-MS、Hg-TPD证实了硫化汞和腐殖酸汞的生成; EEM, XPS, FTIR 证实了腐殖酸汞的生成，XPS, XRD，SEM-EDS证实了硫化汞的生成。反硝化菌吸附Hg2+遵循拟二级动力学模型，符合Langmuir等温吸附模型，FeS加入后对Hg2+产生有效固定，使MeHg与Hg2+都往HgS类硫化物方向进行转化，从而抑制甲基化。这为建立膜生物反应器烟气同时脱硝脱汞提供科学依据，具有潜在的应用价值。