离子液体自组装合成磁性介孔炭及溶液中多肽吸附/脱附机制

The versatile magnetic ordered mesoporous carbons were simply and controlly synthesized by ionic liquids as the templates.In view of biological peptides with large molecule size and weak targeting properties,the magnetic ordered mesoporous carbons(10-50nm) synthesized by a simple and controlling method are used as loading materials. The prepared materials for the representing peptides( such as terlipressin,dynorpin A,octreotide, thymopentin，Leuprorelin，et al ) adsorption/desorption mechanism in solution will be studied. The effect of the modification of the carbon surface ( such as -COOH and -NH2 group) on adsorption/desorption behavior and the microstructure of carbon materials before and after adsorption also will be studied. Between the modification and adsorption/desorption mechanism can be illuminated. The large-pore size magnetic ordered mesoporous carbons for the representing peptides adsorption/desorption systems will be characterised by the modern instruments. Considering experimental test and theoretic analysis, the structure and configuration model can be obtained. The interaction rules of the large pore size magnetic ordered mesoporous carbons with the representing peptides in aqueous solution will be investigated. The quantitative thermodynamic formulation will be carried out concerning the adsorption/desorption process. Novelty can be easily obtained because of combining solution chemistry, material science and interface chemistry. The researchful results in this item will have potential applications involved with large molecules, in adsorption, separation, catalysis, targeting materials et al.

以离子液体为模板可控制备多层次多尺度磁性有序介孔炭，针对生物多肽分子具有尺寸大及靶向性差的特性，本项目拟制备磁性有序介孔炭(10-50 nm)作为载体，研究其对水溶液中代表性多肽药物(特里加压素、强啡肽A、奥曲肽、胸腺五肽、亮丙瑞林等)的吸附/脱附行为规律和作用机制，并考察炭材料表面修饰（如羧基和胺基）对多肽的吸附/脱附行为影响，揭示表面官能团与吸附/脱附的相关规律。结合实验测试和理论分析，运用现代谱学分析技术和先进表征手段，确定磁性有序介孔炭对生物多肽的吸附/脱附性能与结构、形态之间的定性规则和定量关系。研究磁性有序介孔炭与代表性多肽在溶液中的相互作用规律，对吸附/脱附过程进行定量的热力学描述。研究内容覆盖了溶液化学、材料学、界面化学等学科，体现了多学科交叉融合、理论与实验研究紧密结合的特色。研究成果可望进一步促进及扩展有序介孔炭材料在溶液吸附、分离、催化、靶向材料等方面的应用。

本项目针对生物多肽分子具有尺寸大及靶向性差的特性，创新性地实现了采用绿色溶剂咪唑类离子液体为模板，通过自组装法合成一系列磁性有序介孔炭(10-50 nm)的合成目标；并首次报道了一种一步水溶液酸辅助自组装合成方法。同时利用磁性介孔炭及作为载体深入研究了其对水溶液中生物多肽进行吸附和脱附的相关热力学和微观相互作用规律；阐明了多肽分子在磁性介孔炭上的吸附/脱附作用机理；建立了多肽分子在磁性介孔炭上的吸附/脱附模型；并将之应用于指导磁性介孔炭材料的设计、合成和改性。结合实验测试和理论分析，阐明了材料吸附/脱附性能与结构、形态之间的定性规则和定量关系，解决了多肽药物释放亟待解决的突释和靶向性差等问题。.其突出的创新点在于，通过少量乙醇控制碳源的聚合速率来匹配碳源与模板剂的自组装过程，解决了球粘结、相分离和球尺寸不均匀等关键技术问题，并避免了传统方法步骤繁琐、成本高、耗时耗材、重复性差和形貌大小不均等缺点。进一步的实验结果证实，所合成的材料提高药物释放速率与溶出速率有显著作用，该研究结果获得了国际同行的高度评价。上述材料不仅在技术方法和研究思路上为介孔炭纳米球作为药物载体对多肽药物的可控释放提供了科学依据。.本项目的研究成果在学术期刊发表论文18篇，其中JCR一区和二区国际顶级期刊16篇，并被英国皇家学会重要期刊J. Mater. Chem. A作为封面亮点报道，获得了国内外同行专家的一致好评。同时，获得发明专利授权1项，培养硕士研究生毕业4名（其中1名毕业，3名在读）。研究内容覆盖了溶液化学、材料学、界面化学等学科，体现了多学科交叉融合、理论与实验研究紧密结合的特色。这不仅开拓了离子液体的应用领域，并将所合成的介孔炭材料应用在生物多肽的吸附上，可望进一步促进及扩展有序介孔炭材料在溶液吸附、分离、催化、靶向材料等方面的应用，具有重要的理论意义和实用价值。