成都市大气颗粒物中全氟化合物及其同分异构体的污染特征解析

Perfluorinated acids are a group of emerging environmental pollutants, which may pose adverse effects to wildlife and human. In addition, airborne particulate matter (APM), which could also has ill effct to biotas, increased dramatically in most cities in our country recently. However, few research were carried out to study the PFAAs concentration and profiles in APM. Moreover, most of them investigated PFAAs concentrations by collecting rain or snow, which could induced inaccurate results. The objectives of this project are to study the PFAAs concentration levels and profiles in APM by collecting the APM directly to make the results more accurate, which could provided basic data for the scientific risk assessment of PFAAs in the environment. Until now, all studies about PFAAs source apportionment were based on water, sediment or soil, and partition and biodegradation could happen in them while not in APM. Therefore, APM was choosen as indicator to proceed the source apportionment could be more accurately in the present study, which would be of great importance in the management of PFAAs.

全氟化合物(PFAAs)是一类新型的环境污染物，对生态环境和人体健康构成潜在危害。近年来，我国大气污染严重，空气中颗粒物含量急剧增加，严重危害生命体健康。然而目前关于PFAAs在大气颗粒物中污染水平的研究报道较少，且大部分都是通过采集雨水或者降雪来间接测定大气颗粒物中的PFAAs，导致结果不准确，本研究采用大气采样器直接进行颗粒物采集，可以更加直接准确地检测出大气颗粒物中全氟化合物的含量，进而为更加科学地进行人体健康风险评估提供基础数据。另外，现有的关于环境中PFAAs源解析的研究，选取介质多为水、沉积物和土壤。而PFAAs在上述三种介质中会发生分配、生物降解等行为，从而影响分析结果。本项目选取大气颗粒物为指示介质，可以更准确地判断环境中主要的PFAAs及其来源，这对于PFAAs的管理具有重要意义。

全氟化合物（Perfluoroalkyl acids，PFAAs）是一类新型持久性有机污染物，因其优良的理化性质被广泛应用于工业及日常用品中。因此在全球范围内已被广泛检出。由于PFAAs具有潜在的生物毒性，因而引发了学术界和政府的广泛关注。目前对于PFAAs的研究主要集中在水体，土壤，生物和人体样本，而对大气颗粒物中PFAAs的研究相对较少，且我国西部地区尚未开展相关研究，因此，本研究选取成都市大气颗粒物为研究对象，分析大气颗粒中12种PFAAs的浓度水平及污染特征，同时分析PFOA和PFOS同分异构体的指纹特征，为成都市大气颗粒中PFAAs的来源提供基础依据。主要研究结果如下：.（1）全氟化合物在所有的大气颗粒物样品中均有检出，说明PFAAs在成都市大气颗粒物中的普遍存在。最主要的污染物为PFOA和PFNA。PFAAs最高浓度出现在市中心，平均浓度为297±238 pg/m3。PFAAs最高浓度出现在春季（97.5-709 pg/L; 297±191 pg/L），而最低浓度出现在秋季（9.27-105 pg/L; 41.1±24.8 pg/L）。相对湿度和日降水量与春季及夏季大气颗粒物中PFAAs呈现出较高的负相关性，说明二者对大气颗粒物中PFAAs的去除起到重要作用。.（2）成都市大气颗粒物中PFOA最主要的异构体为直链PFOA，占∑PFOA的85.6%±6.13%，远高于ECF工业品中的比例（74.3-77.6%）。但是支链PFOA的指纹特征与ECF工业品中非常一致，说明ECF生产的PFOA仍是成都市PFOA的主要来源。成都市大气颗粒物中PFOS以n-PFOS为主，所占比例为54.0±8.81%，低于ECF工业品中的比例（62.9-78.2%）。.（3）成都市大气颗粒物中总碳（TC）、有机碳（OC）及元素碳（EC）的含量分别为51.79~96.01 μg/m3 (76.50±14.10 μg/m3)、38.25~54.15 μg/m3 (43.79±6.001 μg/m3)和6.196~48.00 μg/m3 (32.71±13.21 μg/m3)。ΣPFAAs与OC（r=-0.371，p=0.468）和EC（r=0.143，p=0.787）的相关性不明显，说明全氟化合物与含碳气溶胶的来源不相同。