纳米碳管复合催化剂降解焚烧烟气中二恶英及其原位活化的机理研究

The emission problem of dioxins in the flue gas of waste incinerator attracts much public and scientific concerns recently. In order to overcome the defects of the traditional activated carbon adsorption technology, which only transfers the dioxins from flue gas to fly ash residues,a catalytic decomposition of dioxins over composite catalyst is proposed in this project to achieve the real destruction of dioxin pollutants.The composite catalyst is to be composed of carbon nanotubes and appropriate transition metal oxides, which are chosen as the catalyst carrier and main active components, respectively. The main research contents of this project include: preparation of the composite catalyst with carbon nanotubes (CNTs) as carrier, and its mechanism to promote catalytic decomposition; catalytic decomposition pathways for dioxin removal in flue gas; optimizing kinds of key experimental parameters to improve the catalytic decomposition system; achieving in situ regeneration of catalyst activity by coupling promoter and power supply addition. The research work in this project will find an effective way to solve the restrictions of the conventional catalysis technology to treat waste incineration flue gas, such as low catalyst activity in low temperature, sulfur or chlorine poisoning, and etc. Furthermore, dioxin will be directly selected as the target organic pollutants instead of using the substitution compounds. The research results from this project will provide reliable and adequate experimental data support for the actual application of the CNTs-composite catalyst and will supply a new approach to economically and efficiently achieve the real destruction of dioxins in incineration flue gas.

垃圾焚烧炉尾部烟气中二噁英的排放控制问题近些年受到广泛关注，为了克服以往只实现二噁英污染物转移的传统控制方法的弊端，本项目提出利用纳米碳管为载体，选择合适的过渡金属氧化物作为催化剂活性成分制备复合催化剂，用来实现焚烧烟气中二噁英的高效彻底降解。项目主要研究内容包括：纳米碳管作为载体的复合催化剂制备及其提升催化剂活性的机制研究；气相二噁英催化降解过程机理研究，影响催化降解效率的关键因素及其优化；耦合多种方法（助催化剂添加、外加电压等）实现催化剂原位活化的机制。通过本项目研究，将克服已有常规催化剂活性温度高、抗中毒能力低的缺点，实现直接以二恶英为目标污染物的纳米碳管复合催化剂的催化降解，为实际焚烧炉烟气中二噁英的减排控制提供既经济又高效地降解方案以及试验数据支撑。

垃圾焚烧炉尾部烟气中二噁英的排放控制问题近些年受到广泛关注，为了克服以往只实现二噁英污染物转移的传统控制方法的弊端，本项目提出利用纳米碳管为载体，选择合适的过渡金属氧化物作为催化剂活性成分制备复合催化剂，用来实现焚烧烟气中二噁英的高效彻底降解。项目主要研究内容包括：纳米碳管作为载体的复合催化剂制备及其提升催化剂活性的机制研究；气相二噁英催化降解过程机理研究，影响催化降解效率的关键因素及其优化；耦合多种方法（助催化剂添加、外加电压等）实现催化剂原位活化的机制。通过本项目研究，将克服已有常规催化剂活性温度高、抗中毒能力低的缺点，实现直接以二恶英为目标污染物的纳米碳管复合催化剂的催化降解，为实际焚烧炉烟气中二噁英的减排控制提供既经济又高效地降解方案以及试验数据支撑。项目取得的主要研究结果如下：. （1）使用CNTs对催化剂表面进行修饰，可增加催化剂比表面积，增加催化剂颗粒在载体上的分散性，减小催化剂颗粒尺寸；金属V的平均氧化态增大，化学吸附氧增加，从而使催化剂氧化能力增强；晶格氧的XPS谱峰向结合能变大的方向移动，说明晶格氧与金属原子之间的相互作用力变弱，使催化剂更容易实现氧化还原循环。. (2) CNTs 修饰V2O5/TiO2 催化剂不论在高温低温区都能实现气相二噁英的高效脱除（最高可达99%以上）。碳纳米管含氧官能团的存在有利于复合催化剂吸附能力和氧化能力的提升，V/Ti-CNTs-OH和V/Ti-CNTs-COOH催化剂即使在无氧条件下进行长时间反应试验，主要原因是这两种催化剂化学吸附氧含量以及催化剂中晶格氧结合能较大。碳纳米管管径对复合催化剂的比表面积、V氧化态也有较大影响，进而直接影响复合催化剂的活性。 . (3)臭氧的添加，可使不同碳纳米管复合催化剂对二恶英的催化降解效率明显提升，且二恶英在反应器管壁及催化剂表面的残留率大大降低。. (4) MnOx和CuOx的添加，在催化系统中产生不同的耦合作用。表面MnOx的存在可使臭氧在其表面有着较高的分解速率，产生大量的活性氧，同时，CuOx的存在又使其不容易很快复合成氧气而大量消耗。