Cu胁迫下人工湿地去除典型四环素类抗生素作用机制及微环境响应研究

The excessive use of antibiotics and feed additives in animal husbandry has made the problem of antibiotic-heavy metals pollution in the environment more and more harsh. Among them, tetracycline antibiotics and Cu have the highest levels of concentration and pollution potential. Constructed wetlands (CWs) are widely used in antibiotic wastewater treatment and satisfying performances have been achieved. However, the performances and mechanisms of the removal of antibiotics in CWs under the stress of Cu are not yet clear, and the response of microenvironment is still to be studied. In this study, plants and matrices will be compared and selected to build CWs; then, the removal of typical tetracycline antibiotics by CWs under Cu stress will be studied. The fates of antibiotics as well as the effects of Cu on the characteristics of three elements in CWs will be investigated by means of quantitative analysis and functional group detection. The responses of microenvironment to Cu-antibiotic pollution will be characterized using molecular biology techniques. The mechanism of the removal of tetracycline antibiotics by CWs under Cu stress will be clarified. This project is of great significance to the development of treatment technology of antibiotic wastewater and the optimization of CWs design and operation.

畜牧业抗生素和饲料添加剂的超量使用，使环境中抗生素和重金属复合污染问题日益凸显。其中，以四环素类抗生素和Cu的含量和潜在复合污染风险最高。人工湿地被广泛应用于抗生素废水处理，并取得了良好效果。然而，目前对于在Cu胁迫下，人工湿地去除废水中四环素类抗生素的性能和机制尚未明确，湿地微环境的特征响应未有明确描述。本项目拟筛选植物和基质，构建人工湿地，考察在Cu胁迫下典型四环素类抗生素的去除性能；研究抗生素及其衍生物在湿地内的迁移转化规律及物料平衡，评价植物、基质和微生物“三要素”的作用；通过定量分析、光谱分析等手段考察Cu对三要素特征的影响，并利用分子生物学技术，实现对湿地根系和生物膜微环境应对Cu-抗生素复合污染特征响应的明确描述与表征，阐明在Cu胁迫下人工湿地对四环素类抗生素的去除机制。本项目对含抗生素废水处理技术的发展以及优化湿地设计运行有重要意义。

人工湿地被广泛应用于抗生素废水处理，并取得了良好效果。重金属和抗生素作为饲料添加剂，在畜禽养殖源废水中广泛赋存。目前对于在重金属胁迫下，人工湿地去除废水中典型抗生素的性能和机制尚未明确。本项目筛选植物和基质，构建了人工湿地，考察在铜胁迫下典型四环素类抗生素（TCs）的去除性能和作用机制，取得如下主要创新成果：（1）筛选了用于铜胁迫下处理含四环素抗生素废水的植物，发现相比于挺水植物，沉水植物狐尾藻（Myriophyllum aquaticum）具有更高的四环素快速吸附去除潜力；（2）研究了狐尾藻去除水中四环素类抗生素的性能和机制，通过傅立叶变换红外光谱（FTIR）和基团屏蔽试验，发现-OH、-COOH和-NH2基团提供H+，并通过离子交换参与狐尾藻吸附TCs的过程；（3）研究了Cu(II)共存对狐尾藻去除水中四环素类抗生素的影响，发现当Cu(II)共存可作为TCs和狐尾藻之间的架桥。由于TCs和Cu(II)之间的络合反应导致TC组分携带更多的正电荷，使得TCs和狐尾藻之间的静电吸附相互作用增强；（4）构建了以狐尾藻为基础植物的人工湿地，考察湿地对含抗生素废水的处理效果，发现添加TCs显著影响了人工湿地对水中常规污染物COD、TN、TP和NH3-N的去除效果。Cu/TC比值对狐尾藻对TCs的去除、吸收和植株生长有很大的影响。质量平衡分析表明，大多数TCs（平均45%-64%）在狐尾藻的根中积累。Cu(II)的存在影响TCs的去除途径。（5）考察了基于狐尾藻的人工湿地中的微生物微环境特征，发现TCs和Cu(II)的存在显著应了微生物群落特征，并且与污染物的浓度显著相关。Proteobacteria, Bacteroidetes和 Fusobacteria在微生物群落中占优势。项目在研期间，完成了各项预期指标，共发表期刊论文8篇（其中SCI论文7篇），申请国家发明专利1件。课题组研究成员中，1人晋升副高级职称。本项目的实施启示了污染物的浓度水平、比例对湿地运行效果的影响和机制，对含抗生素废水处理技术的发展以及优化湿地设计运行有重要意义。