单分子量子体系少光子光谱理论

随着实验技术的发展，在单分子水平上进行有关的测量已成为可能，特别是单分子光谱技术已成为研究物理学，化学，生物以及材料等的重要的手段。同时与单分子有关实验技术的发展也对其相关理论提出了挑战。本项目的研究目标是发展单分子量子体系（含单原子、单量子点等）的少光子光谱理论。这一理论方法将通过分析由单分子量子态发射的少光子（单光子，光子对）所携带的丰富信息，如：光子到达时间序列，偏振等获得单分子量子态直接的信息（这些信息由于此前的传统光谱方法对多光子统计平均而丢失）。由此，研究单分子量子体系（以及受环境影响的）量子态变化，单光子及（纠缠）光子对过程及其量子控制的理论和途径，单量子体系的超快过程；单分子量子体系的非线性光谱技术物理极限以及单光子和（纠缠）光子对的指纹特征，并发展有关的数值计算方法。

在项目执行期间, 根据本重大研究计划的指南要求和项目申请目标, 课题组在单分子(单原子)量子体系少光子光谱理论及其新奇量子现象、单分子过程的量子控制方法和途径等方面按开展了相关研究. 基于我们发展的单分子体系光谱产生函数理论, 研究了单分子体系少光子光谱、单分子体系在 n-tetradecane Shpol’skiˇi 固质基环境中光子发射的特性、调控及其空间位置变化而导致的不同量子相干特性; 发现外加激光场脉冲间的位相差, 可以产生单分子体系中相干项与其布局间新的调控“通道”, 这为我们提供了一种新的调控单分子体系光子发射过程的手段; 发现了一种新的量子相干现象: “真空协助明”, 该量子相干现象显示, 原子体系被两个场“锁定”后, 会导致当弱探测场加入时而不被原子吸收, 可在任何失谐下形成透明窗口, 这样就完全打破了EIT中窄透明窗的限制; 发展了一种新的强场多光子量子调控方案: 缀饰态选择性分布调控分子系统. 此外, 基于 Floquet 定理, 我们发展了一般含时单分子量子体系的光子统计, 并研究了单分子体系有关的“反旋”效应,如: Bloch-Siegert 振荡, 单分子体系谱线的 motion-narrow 现象等.