Pt、Ru插层二维过渡金属硫化物的同步辐射研究

Two dimensional layered transition metal sulfides (MS2) have two-dimensional lamellar structure similar to graphite. MS2 have attracted much attention in many fields in recent years because of their unique optical and electrical properties. Pt, Ru noble metal nanomaterials have unique and excellent catalytic properties. Thus, if we intercalate noble metal Pt or Ru into the interlayers of MS2 controllably, it will not only tune the intrinsic physical and chemical properties of MS2, but also have synergistic effects due to the combination of noble metal with MS2. In this project, we select noble metal Pt/Ru intercalated MS2 composite materials as the research object. We will employ synchrotron radiation X-ray absorption spectroscopy, liquid chromatography mass spectrometry, and First Principle calculations to systemically investigate the nucleation and growth mechanism of Pt/Ru-MS2 intercalated materials. And we will synthesize the new Pt/Ru-MS2 intercalated composite materials with different morphology, size and composition. By means of the combination of high resolution XAS technique, atomic resolution electron microscopy and other characterization methods, we will investigate the microstructure and electronic structure of the new Pt/Ru-MS2 intercalated materials to gain deep insight into the intrinsic relationship between the intercalated structures and their physical properties. We believe that this study will provide a theoretical and experimental basis for the controllable preparation of new noble metal-MS2 intercalated materials, and set a research basis for their performance controlling and potential application in the future.

二维层状过渡金属硫化物（MS2）具有和石墨烯类似的层状结构，表现出优异的光、电特性，近年来在多个领域备受关注。与此同时，Pt、Ru贵金属纳米材料具有独特且优异的催化性能。如果将Pt、Ru可控地插入MS2层间，不仅可以实现对MS2本身物理、化学性能的调控，还有望将贵金属与MS2有效结合达到协同增效。因此，本项目拟选取贵金属Pt、Ru插层的MS2为研究对象，通过同步辐射X射线吸收谱、液相色谱-质谱等表征手段，结合第一性原理计算研究Pt、Ru-MS2插层材料的形核生长机制，并以此为依据，制备不同形貌、尺寸和成分的新型插层复合材料；同时利用高分辨X射线谱学技术和原子分辨电镜等表征手段，进一步解析Pt、Ru-MS2插层新材料的微观结构和电子结构，揭示其结构与性能之间的内在联系。本项目的研究将为实现贵金属插层二维新材料的可控制备提供理论和实验依据，也为其性能的可控调控和未来的潜在应用提供研究基础。

包含过渡金属硫化物（MS2）和新型MXene的类石墨烯二维层状材料依靠其突出的层状结构和优异的物理化学性质在能量储存与转换领域拥有巨大的应用潜力，近年来备受关注。通过杂原子掺杂、多维度复合和原子插层等手段可以有效调节材料的结构进而调控其性能。在本项目的资助下，我们一方面聚焦在应用于超电容、锂电池、电催化分解水的MS2复合材料的结构设计和同步辐射表征的研究，另一方面也聚焦在应用于锂离子电池的V2C MXene的原子插层调控和原位同步辐射探测的研究。本项目取得的研究成果总结如下：.1. 在MS2及其掺杂、复合材料的结构调控及应用方面取得了一系列研究成果：例如制备了1T相的MoS2多级结构，具有优异的超电容性能；制备了Co、O双掺杂的MoS2纳米材料，具有优异的电催化产氢性能，利用同步辐射X射线吸收谱研究了材料的结构；与清华王训教授课题组合作，合成了1T MoS2与无定型Ni-Co氢氧化物复合结构，利用同步辐射X射线吸收谱研究了材料的微观结构，探讨了其结构与HER和OER性能之间的构效关系。这些工作为实现MS2功能材料的可控制备和未来的潜在应用提供了研究基础。.2. 在V2C MXene的原子插层调控和原位同步辐射表征方面取得了一系列研究成果：首先利用原子插层的手段得到了层间距可控的碳化钒材料（V2C MXene）并应用于储锂研究，实现了该材料储锂性能的大幅提升，利用XAFS研究了材料的微观插层结构，并利用非原位XRD初步探究了锂离子嵌入脱出的存储过程；为了进一步研究金属阳离子插层V2C MXene电极的动态储锂机理，我们制备了锡离子插层的V2C MXene，通过设计原位装置并利用原位X射线吸收谱技术探究了其在工作过程中的结构和元素价态演化行为。相关研究结果有望为理解MXene材料的动态存储机制进而实现其储锂应用提供有价值的参考，也为发展基于同步辐射光源的在线原位方法提供借鉴。