低温等离子体净化处理有机挥发性气体基础研究

We proposed that non-thermal plasma induced VOCs emission process mainly consists of the following steps: radical initiated VOCs oxidation, VOCs to aerosols conversion, electrostatic precipitation of the aerosols, and plasma catalytic oxidation of the collected aerosols. Experiments will be carried out with a novel plasma system, which includes one fast milli-second pre-oxidation reactor and another back-corona assisted Ag-Mn and/or Co-Mn catalysis reactor. By using such milli-second reactor, we can separate the aerosol growth processes from the plasma induced gaseous oxidation processes. By using PIV, ELPI, FTIR and GC diagnostics, we can perform in-situ investigations on plasma-induced middle and final by-products and the aerosol growth. Moreover, by using a micro-flat plasma reactor, both time-resolved and spatial resolved catalyst and aerosol morphology will be investigated with XPS and TEM. The main objective of this proposal is to get deep insights for plasma-induced VOCs emission abatment.

本项目提出等离子体处理VOCs包括如下四个物化过程：等离子体快速氧化VOCs-〉VOCs转为有机气溶胶-〉带电气溶胶电收集-〉等离子体气溶胶催化氧化。实验研究采用两段式低温等离子体系统，主要包括毫秒等离子体反应器和反电晕等离子体Ag-Mn及Co-Mn催化反应器。 通过采用毫秒等离子快速氧化可在时空上实现等离子体气相氧化和气溶胶形成过程的分离，利用在线颗粒物成像PIV分析、粒径分布ELPI测试、红外FTIR测试、气相色谱GC测试、臭氧测试等可对等离子体处理VOCs的时空演化过程、中间产物、气相反应、气溶胶等开展系列的在线研究，另外通过采用XPS和TEM在平板薄片微等离子体反应器上开展跟踪催化剂形貌及气溶胶的时空变化规律研究，为实现等离子体处理VOCs奠定理论基础。

低温等离子体催化技术被认为是大风量、低浓度VOCs处理中很有发展前途的技术之一。目前的等离子体发生方法，仍难于同时满足高能量效率和经济可靠的供电电源这两个条件，同时等离子体氧化VOCs产生的气溶胶副产物会使后段催化剂失活。针对以上问题，基于反电晕等离子体发生方法，提出由催化剂反电晕（BCD）结合前置介质阻挡放电（DBD）模块及后置催化剂模块组成的VOCs处理工艺系统。前段DBD强放电氧化产生臭氧和气溶胶，中段BCD催化氧化VOCs并捕集分解气溶胶，末端催化剂深度降解VOCs并去除臭氧。.蜂窝催化剂反电晕放电不仅发生在催化剂沿面，同时也可在催化剂孔道内产生等离子体。负电晕放电可实现更稳定的反电晕放电，采用中间辅助网电极能够限制电流的发展，使反电晕放电更均匀。反电晕放电的离子风流速可达1.99 m/s，气流通过蜂窝催化剂后，流速仍达0.5 m/s。在电压为30 kV，电流358 μA条件下，对颗粒物的收集效率为94.0%。.DBD反应器的臭氧产量和甲苯去除量同等离子体能量密度呈线性关系，二者能量产率分别为4.08 molecules/heV和0.40 molecules/heV。在DBD能量密度35J/L条件下，单独使用DBD甲苯的去除效率为37%，DBD+AgMnOx两段式等离子体催化条件下甲苯的去除率可上升至69%，DBD+BCD+AgMnOx三段式组合工艺条件下甲苯的去除率可达到95%。.DBD降解苯乙烯过程中生成的副产物气溶胶个数浓度随粒径的增大而减小。随能量密度增大，苯乙烯初始浓度增大，气体流速减小，放电区域停留时间增加，生成气溶胶的数量增大。在过渡反应器中，随着时间推进（0-41.8s），最小粒径段 (粒径范围28-55nm)的气溶胶个数减少，其他粒径段的气溶胶个数均增多，同时气溶胶总个数和总质量均增多。