低温等离子体耦合催化降解挥发性有机化合物基础研究

Volatile organic compounds (VOCs) from combustion, organic solvent, and vehicle emissions are particularly burdensome for the nature environment and human health. This project will investigate the synergy mechanism and the optimization pathways for the combination of nonthermal plasmas and catalysis, which has presented a great potential for the decomposition of VOCs with a high efficiency. The project will first study the synergy mechanism, where two combination types will be included: in-plasma catalysis (IPC) and post-plasma catalysis (PPC). For IPC, research will be focused on the interactions between plasma and catalyst. For PPC, particular attention will be paid on the evolution of long-life species and their reaction kinetics with the catalysts. Based on which, parameter experiments will be conducted to pursue the optimization pathways towards the high decomposition rate, high selectivity, and high energy efficiency. Finally, combination of IPC and PPC for the decomposition of VOCs will be explored. The outputs of this project will deliver new knowledge on the combination of nonthermal plasma and catalysis for gaseous emission control, provide the principles for the selection and optimal match of plasma sources and catalysis, and guide the practical application of this novel method.

挥发性有机化合物广泛来源于燃烧过程、有机溶剂使用及车辆排放，是大气污染控制的重点对象。低温等离子体与催化耦合的方法具有高效降解挥发性有机化合物的潜力，本项目拟针对这一过程开展机理探索和系统优化研究。项目将首先深入探索低温等离子体与催化耦合降解挥发性有机化合物的协同机理。针对内催化耦合方式重点研究等离子体与催化剂之间的相互作用，针对后催化耦合方式重点研究长寿命基团在催化剂作用下的演变方式及物理化学反应机理。在此基础上，项目将针对多种结构复杂组分挥发性有机化合物的降解过程开展参数实验研究，以高降解率、高反应选择性、高能量利用效率为目标获得系统优化途径。项目最后将针对内催化-后催化联合形式开展降解挥发性有机化合物探索性研究。项目研究成果将使我们获得低温等离子体耦合催化降解气态污染物的新知识，为等离子体和催化剂选择及优化匹配提供依据，为低温等离子体耦合催化降解挥发性有机化合物的实际应用提供指导。

挥发性有机化合物是一类重要的气体污染物，低温等离子体与催化耦合是一种先进的处理方法。本项目围绕低温等离子体耦合催化降解挥发性有机化合物开展基础研究，深入探索后催化、内催化和内催化-后催化联合等三种耦合形式下的降解机理，并探索其性能优化途径。项目搭建了等离子体催化反应系统以及反应产物和活性物种在线检测平台，制备了二氧化锰、钴-铈二元金属氧化物以及石墨烯基氧化物等催化剂。针对后催化过程，通过等离子体放电参数检测、发射光谱诊断、长寿命基团在线测量和降解产物分析，重点研究长寿命基团在催化剂作用下的演变机理，获得了后催化耦合形式下的挥发性有机化合物降解机理；针对内催化过程，探明了等离子体空间内的催化剂表面反应和气相反应路径，获得了等离子体与催化的协同作用机理；针对内催化和后催化耦合过程，探明了等离子体放电区域活性物种的分布规律，揭示了长寿命和短寿命基团在催化剂作用下的转化机制。研究了等离子体放电工况、气体流量、催化剂形貌等参数对等离子体耦合催化降解挥发性有机化合物降解效率、能量效率、产物选择性和稳定性的影响，获得了系统参数优化途径。项目对太阳能耦合等离子体后催化提升系统经济性进行了探索。研究成果为低温等离子体耦合催化降解挥发性有机化合物性能优化提供了理论指导，显著提高了等离子体催化过程的降解效率、能量效率、稳定性以及经济性，有实际应用潜力。项目全面完成了既定目标，研究成果发表SCI论文11篇（项目负责人为第一作者或通讯作者），其中SCI论文10篇，申请发明专利2项，授权发明专利1项。项目负责人作国际会议邀请报告2次，参加人员作国际会议口头报告2次。培养博士研究生3人，硕士研究生9人，3人获国家奖学金。项目负责人在项目执行期间获国家优秀青年基金资助，受聘教育部青年长江学者，入选国家万人计划青年拔尖人才和浙江省有突出贡献青年科技人才。