劣质煤热转化行为的过程解析及其有效和有害组分的协同调控

我国对能源的严重依赖和资源的不可再生性已造成优质煤供应艰巨的局面，如果不能有效利用丰富的劣质煤资源，我国快速经济发展中的资源保障和污染物减排将无法从根本上得到解决。如何在对环境影响最小的情况下，基于劣质煤的热转化行为协同调控、充分发挥各组分的作用使煤利用效率最大化，已成为各级政府和科研工作者关注的热点。基于此进行的该申报课题，以高灰、高硫劣质煤为研究对象，热解过程中有效和有害成分的热转化行为为考察重点，构建新型反应装置以体现煤的热解本征特性，将煤的热解总包反应划分为煤基质体本身、挥发份之间以及挥发份与基体间的作用过程进行探讨，基于劣质煤中的碳、氢、氧、氮、硫和矿物质热转化过程的解析结果，按照煤质特性及其用途使目标产物和有害组分的定向转化得以协同调控。该课题在考察对象上的协调性和研究过程中的具体化有别于常规研究，实验结果在煤的分级转化和高效利用中，具有重要的理论意义和实用价值。

针对我国经济发展严重依赖能源和资源引起优质煤供应紧张的局面，对储量相对丰富的劣质煤资源进行清洁、合理利用是减轻资源保障和污染物排放压力的有效途径。依据劣质煤热转化行为协同调控、充分发挥各组分作用使煤利用效率最大化和对环境影响最小化是本研究课题的目的。以我国典型的组成特性不同的高灰、高硫及高含水劣质煤为对象，热解过程中有效和有害成分的热转化行为为重点，构建了可测定煤热解生成的挥发分间、挥发分与半焦间相互作用的新型三管两段固定床反应装置和原位表征系统，揭示了挥发分与新生焦二次反应对硫变迁行为的显著影响；优选可能的有机含硫模型化合物，利用加拿大光源Soft X-ray Microcharacterization Beamline建立了30种以上不同形态硫模型化合物的X射线吸收光谱谱库，借助X-射线吸收光谱与传统程序升温热解相结合的方式实现了煤中形态硫的准确判定，首次将煤中硫划分到12种以上；通过不同煤阶和不同热解温度相结合的方式考察原煤热解过程中形态硫的变迁和相互转化，揭示了各形态硫之间的内部转化规律，发现高硫煤中各形态硫热变迁的600oC温度转折点，得到了不同煤种中硫变迁行为的差异与煤种特性、岩相组成及矿物质组成等因素的关联；基于煤热分解同时存在挥发分与煤焦及其挥发分的相互作用，提出高有机硫焦煤和高挥发分低硫烟煤共热解调变硫变迁的途径；通过单种煤、配煤热解及单元热解实验中的主体产物及含硫成分分析，劣质煤中的碳、氢、氧、氮、硫和矿物质热转化过程的解析结果，获得了依据煤质特性及其用途使目标产物和有害组分定向转化、协同调控的可能途径；通过生物质和褐煤程序升温共热解过程的解析，发现协同效应使焦油产率增加，而挥发分与半焦间的相互作用是产生协同效应的主要因素，半焦的氧化反应性随褐煤比例的增加而降低，主要与生物质中的钾有关；通过褐煤脱水提质及其在该过程中孔结构与含氧官能团的变化与持水能力的分析，获得了相对合理的水分再吸附贡献关键因素的半定量方程，并确定了煤表面可能发生氧化的活性基团。项目实施过程中，已培养博士研究生3名、硕士研究生12名，在培养博士研究生1名、硕士研究生3名；研究结果获得山西省科学技术奖自然科学类二等奖1项，申报并授权国家发明专利3项，发表期刊论文18篇、会议论文20篇，其中SCI和EI收录30篇次。