液固表面纳米气泡成核统计力学研究

考虑水的氢键和三分子作用，通过引入积分方程理论和三阶微扰理论，改进密度泛函理论，使其可精确描述水的汽液界面张力、水在相变时气泡成核界面能和界面驱动力，计算得到临界成核半径和成核自由能垒；结合动力学密度泛函，分析气泡成核速率及影响因素；将新的理论模型拓展到受限空间，研究水在受限条件下的结构分布、相行为、汽液界面张力、气泡临界成核半径及成核速率。经过一系列理论创新，定量分析水在均相及非均相条件下气泡形成过程，完成对水这一重要流体复杂界面现象全方位的理论阐述。结合表面预润湿理论，分析纳米气泡密度、大小及生存时间，经过实验检验后，形成一套完整、严密的理论体系，为纳米气泡形成机制作出统计力学解释；采用格子密度泛函理论，初步探索疏水纳米颗粒自组装过程及影响因素，最终促进统计力学理论在表面科学和材料科学领域的应用。

完成了密度泛函及动力学密度泛函理论建模，研究了溶解了空气的水溶液中疏水材料表面气体富集和液体排斥效应，计算了水中溶解气体凝结形成气泡所需的成核条件，包括固体界面的疏水程度、气体的溶解度等，分析了278K和常温下气泡自发成核机理，预测了纳米气泡成核半径。理论预测结果得到了实验检验，表明理论预测正确；研究了疏水界面气泡和液滴成核机理，计算得到气泡和密度分布、成核能垒、临界成核半径，同时还得到了气固、气液及液固两相界面和气-液-固三相接触线的自由能，将气-液-固三相接触线张力与两相界面张力置于同一个理论框架内，首次实现了三相体系表面张力及线张力一体化理论表达；通过密度泛函理论与高分子积分方程理论结合，分析了不同聚合物材料表面的润湿行为，分析了表面粗糙度和化学特性对润湿性能的影响；将密度泛函理论模型拓展应用于结晶成核研究，分析了晶核内及晶体-流体界面结构，准确预测了液固表面张力，为深入研究结晶成核及纳米自组装打下了坚实的理论基础。.本项目所提出的全部理论模型均采用通用力场来描述各种相互作用，也就是说，建模过程中不引入任何经验参数，因此本项目所建立的理论模型为严格的预测性模型；同时，本项目所建立的理论模型预测的各种不同性质均进行了实验检验，且具有较高的定量精度，完成了原定的全部研究计划。根据研究进展和理论发展需要，增加了结晶成核研究。