氧化物分子束外延生长二氧化钛基稀磁半导体薄膜及其性质研究

Oxide diluted magnetic semiconductors (DMS) have potential applications in the field of spintronics. However, the magnetic properties and the origin of the ferromagnetism are still controversial. The ferromagnetism in DMS are usually attributed to the oxygen vacancies, metal clusters, second phase or the exchange interaction between charge carriers and localized spins. Taking advantage of molecular beam epitaxy (MBE), we can grow a perfect film with precise thickness, good structure and no second phase or metal cluster. This proposal aims at growing of high quality TiO2 films with anatase and bronze phase by oxide-MBE. Also, a series of Co, Cr, and other transition metals doped TiO2 films with high doping concentration (>10%) and without second phase or metal clusters, is to be prepared under exact control. Their magnetic, transport and optical properties will be studied and the mechanism will be explored. The microstructure of Hall bar will be fabricated by lithography or nanoimprint. By adjusting the biases voltage of the solid gate, liquid electrolyte or ionic liquid, the carrier concentration can be tuned. We try to get the anomalous Hall coefficients to know the origin of the magnetism and the coupling mechanism between the magnetic and the carriers in the DMS. In the end, we would find an oxide diluted magnetic semiconductor with intrinsic ferromagnetism which can be used in the areas of spintronics.

氧化物稀磁半导体(DMS)在自旋电子学等领域具有潜在的应用，通常将在DMS中发现的铁磁性归因于氧空位缺陷、金属团簇、第二相或载流子与掺杂离子的交换作用等，具体机制饱受争议。先进的分子束外延(MBE)技术可实时监测薄膜生长过程是否出现杂质相，并可实现组分、厚度的精确控制。本申请拟利用氧化物MBE生长高质量青铜矿和锐钛矿结构TiO2薄膜。充分利用MBE非平衡生长的特点，探索实现系列浓度(>10%)过渡金属离子掺杂TiO2薄膜的精确可控生长，确保无杂质相或团簇；系统研究这些高质量薄膜在磁、输运和光学等方面的物理性质，探索内在的物理机理，从实际上澄清DMS在磁性起源上的争议，以期得到具有内禀铁磁性的氧化物DMS。进一步利用光刻等微加工手段制作Hall Bar等微结构，通过调节外加栅极、电解液或离子液体电压的方式，调控薄膜中的载流子浓度，测量对薄膜反常霍尔效应等的影响，并研究对薄膜磁性的实际调控。

利用氧化物分子束外延技术（MBE）探索氧化物稀磁半导体薄膜材料的生长，在使用氧化物分子束外延逐层生长SrTiO3 薄膜的过程中，观察到RHEED 振荡曲线的相位移以及倍频现象，也发现RHEED 振荡曲线的最高点和最低点并不对应于一个完整原子层的结束，这与目前的认知相矛盾。通过分析，提出了一个新的机理来解释复杂的RHEED 振荡曲线，同时提出一种精确控制外延薄膜截止面，从而精确控制氧化物界面的方法。..利用RHEED对CaTi5O11薄膜生长过程中薄膜表面TiO2-A杂相含量进行了表征。实验结果表明CaTi5O11薄膜的生长温度区间非常小，观测RHEED衍射条纹结构能够实时表征薄膜表面TiO2-A杂相的含量，根据衍射条纹结构变化能够对生长条件进行优化，从而获得纯CaTi5O11相的表面结构，为连续生长高质量的TiO2-B薄膜提供了一种方便快捷的表征手段。..利用氧化物MBE优化生长BiFeO3（BFO）薄膜，在不同的单晶衬底上生长了高质量的BFO薄膜。通过可控掺杂的方法，可以在BFO薄膜中产生新颖的铁电极化结构。通过球差矫正扫描透射电镜和原子分辨XEDS，研究了出现在BFO/(001)STO（SrTiO3）界面的复杂结构及其形成机理，其主要的特征是界面处形成BiO2双原子层，Ti过量的STO衬底表面重构可能是BFO/STO新颖界面的形成原因。..利用水溶性Sr3Al2O6薄膜作为牺牲层，通过Oxide-MBE成功制备了高结晶质量的STO和BFO自支撑薄膜，并将其转移到满足各种需要的衬底上，例如单晶硅片和多孔碳膜。当BFO自支撑薄膜的厚度接近二维极限时，薄膜中产生四方相和巨大的铁电极化。结果表明，单个晶胞厚度的自支撑薄膜仍然具有完好的晶格，超薄自支撑薄膜中晶格序的存在不受临界厚度的限制。..利用氧化物分子束外延技术，优化生长条件，制备出一系列高质量Srn+1TinO3n+1/SrTiO3 样品。系统地研究了不同条件下利用退火实现RP层中氧离子通道的开启和关闭，来获得对SrTiO3 界面氧空位与载流子浓度的调控，得到载流子迁移率已超过5.5×104 cm2V−1s−1。同时，利用在真空及氧气氛下进行离子通道的开启和关闭实现高迁移率二维电子气的可重复擦写，这一性质符合现代电子器件可重复利用的需求，使得其在新型高迁移率功能电子器件中的应用成为可能。