氧化物分子束外延生长铁酸铋薄膜及其畴界性质与结构研究

Among strongly correlated transition-metal oxides, multiferroics manifest rich physical properties and potential applications in nanoelectronics due to the coexistence and interactions of two or more ferroic orders. As a result of the fine atomic configurations, low symmetry and dimension at domain walls of multiferroics, novel interfacial quantum phenomenon has emerged in large numbers, including the most exciting domain wall conductivity. Up to date, the underlying physics of the conductivity at domain walls of BiFeO3 is still elusive and under hot debate. In this project, we propose to prepare high quality BiFeO3 films whose domain structure is well designed and controlled via boundary condition tuning (i.e. substrate types, vicinity, termination layer and bottom electrode etc.) using oxide MBE. Combined with c-AFM characterization, aberration corrected S/TEM and EELS will be used to investigate the mechanisms underlying the conductivity of different BiFeO3 domain walls with sub-angstrom resolution. In addition, controllable doping will be used to generate topological defect structures in BiFeO3 film and other novel quantum phenomenon will be also investigated.

作为强关联过渡金属氧化物体系的特殊一类，多铁性材料具有丰富的物理性质，在其畴壁和异质界面上，晶体结构、对称性、维度降低及空间限域效应对其物理性质有显著的影响，新颖界面量子现象不断被发现，其中最引人注目的是畴界导电现象，对未来存储器的设计和开发具有重要的潜在应用价值，然而，目前对畴界导电机理的解释还存在较大争议。本申请拟应用氧化物分子束外延（Oxide-MBE）技术单原子层精度可控生长的优势，通过控制衬底应力、切角大小、截止原子面及导电底电极等边界条件，制备畴界类型可控的高质量BiFeO3薄膜。结合导电原子力显微镜（c-AFM）电学性质测量，利用球差校正透射电子显微技术（S/TEM）和电子能量损失谱（EELS）在亚埃分辨率下重点研究不同类型畴界导电机理。此外，通过可控掺杂向BiFeO3薄膜中引入拓扑缺陷结构，探索其他可能存在的新颖量子现象。

过渡金属氧化物具有丰富的物理性质和潜在的应用，项目主要利用氧化物分子束外延（MBE）探索一些功能氧化物薄膜的高质量生长，以及制备自支撑氧化物二维材料，包括BiFeO3, SrTiO3, Sr3Al2O6, PbTiO3等。利用球差校正透射电子显微技术并结余电子能量损失谱、导电原子力显微镜等对薄膜材料结构、电学性质及机理进行了研究。.. 系统地研究了水溶性Sr3Al2O6（SAO）薄膜的MBE生长参数，总结出生长符合理论化学计量比的SAO薄膜的可靠方法，可获得具有原子级平整度的SAO薄膜，为高质量自支撑钙钛矿氧化物二维材料的制备打下了基础。.. 将SAO薄膜作为过渡牺牲层，通过氧化物MBE成功制备了高结晶质量的SrTiO3（STO） 和BiFeO3（BFO）自支撑薄膜，并将其转移到满足各种需要的衬底上，例如单晶Si片和多孔碳膜。当BiFeO3自支撑薄膜的厚度接近二维极限时，薄膜中产生四方相和巨大的铁电极化。结果证明，单个晶胞厚度的自支撑薄膜仍然具有完好的晶格，超薄自支撑薄膜中晶格序的存在不受临界厚度的限制。此项工作为我们提供此前技术上无法实现的机会，来研究二维强关联物相及其有趣的界面现象。.. 利用氧化物MBE生长了PbTiO3（PTO）高质量薄膜，实验中发现生长温度是其关键条件，创新性地改进衬底的背底溅射工艺以精确控制生长温度（精度在10 °C以内），极大提高了薄膜生长的质量和工艺稳定性，最终在不同的单晶衬底材料上，成功实现PTO薄膜的高质量生长。.. 实现了低维PTO铁电薄膜的制备，分别探究了维度、单轴应力及斜切角等因素对 PTO 晶体结构和铁电性的影响。在维度效应方面，随着自支撑PTO铁电薄膜厚度的降低，退极场逐渐增强使得 PTO 晶格的四方性及铁电性也下降；在单轴应力方面，自支撑PTO铁电薄膜中可以实现连续的、高达6.4%的单轴应变，同时伴随着 c 畴向 a 畴的转变；在斜切角方面，由于打破了面内的对称性，使得在单轴应力作用下可以实现可逆的、确定自发极化翻转方向的 90°畴翻转，为高机电转换效率换能器相关的应用准备了条件。