湖水奇数汞同位素非质量分馏成因辨析

Hg isotopes are a unique system in stable isotope geochemistry. The study on mass independent fraction of odd Hg isotopes (odd-MIF, Δ199Hg) in lake water and identifying source-inherited Δ199Hg from those generated in the secondary processes, could not only help trace the sources of lake Hg, but also afford a better understanding about the potential processes and mechanisms, which is of great significance in mercury isotopes fractionation theory. Based on our early investigation about Hg isotopic signatures in Hongfeng Lake, this project intends to conduct simulated open-system-experimental researches of Hg(II) photoreduction and MeHg photodegredation in lake water, under the similar conditions of natural lake water. The aim of this study is to compare and analyze the observed Δ199Hg of lake water sampels and Δ199Hg induced in the simulated experiments, and to identify the contribution ratios of sources and secondary processes, respectively. It could help better understand Hg geochemical cycling in lake system, which is significant for providing a new understanding of mercury biogeochemical cycle.

汞同位素是当前稳定同位素地球化学界最独特的一个体系，也是最有可能取得突破性进展的领域之一。湖水奇数汞同位素非质量分馏的研究，特别是辨析源贡献和后续过程产生的奇数异常，不但有助于对湖水汞进行有效源解析，还可以推动对奇数汞同位素非质量分馏的隐含过程和机理的认知，具有重要的科学意义。本项目拟在申请人博士期间针对红枫湖系统前期工作的基础上，开展近似于自然湖水条件下的开放体系Hg(II)光致还原以及MeHg光降解实验研究，并结合湖水观测结果与模拟实验结果对比分析，以最终判定贡献源和二次过程对湖水Δ199Hg的贡献程度和比例，为进一步了解湖泊系统汞地球化学循环奠定基础。该研究可以为汞生物地球化学循环提供新的认知，为汞污染治理开拓新的思路，具有重要的科学和现实意义。

汞同位素是当前稳定同位素地球化学界最独特的一个体系，也是最有可能取得突破性进展的领域之一。湖水奇数汞同位素非质量分馏的研究，特别是辨析源贡献和后续过程产生的奇数异常，不但有助于对湖水汞进行有效源解析，还可以推动对奇数汞同位素非质量分馏的隐含过程和机理的认知，具有重要的科学意义。本项目在项目负责人针对红枫湖系统前期工作的基础上，开展了近似于自然湖水条件下的开放体系Hg(II)光致还原及黑暗还原对照实验研究，并结合湖水观测结果与模拟实验结果对比分析，以最终判定贡献源和二次过程对湖水Δ199Hg 的贡献程度，为进一步了解湖泊系统汞地球化学循环奠定基础。通过向湖水中添加不同剂量的Hg而制成不同的Hg/DOC溶液，并进行72小时的Hg(II)光致还原（及对照黑暗还原）反应，分析不同时段子样品汞含量和汞同位素组成，发现：(1) 当Hg/DOC比为1134 ng/mg时，Hg可达最大还原百分比（〜30％）。Hg/DOC比值的进一步增加或降低将抑制Hg（II）的还原。这项研究清楚地表明，Hg/DOC比对天然水体中Hg（II）的还原具有双重作用；(2)没有观察到明显的奇数汞同位素非质量分馏,表明先前红枫湖湖水中所观测到的Δ199Hg很可能主要继承于贡献源而非湖水内生作用。该研究可以为汞生物地球化学循环提供新的认知，为汞污染治理开拓新的思路，具有重要的科学和现实意义。