粉末活性炭热再生过程的超声波强化解吸作用机制研究

Powdered activated carbon (PAC) is functioned as a main adsorbent during the pre-treatment and advanced purification processes of various sewage, wastewater and water supply treatments. The regeneration and reuse processes of PAC have a significant implication and value for scientific researches and industrial applications. However, the frequent applied temperature is the main limitation of regeneration process that represent as the low efficiency of desorption and regeneration, and the high proportion of mass loss, of PAC. Here we propose a novel idea that using ultrasound enhances the thermal regeneration process and study the effects of ultrasound technology based on different stages of thermal regeneration process of PAC. The fundamental mechanisms of PAC adsorption and desorption using ultra-sonication are first resolved, and the characteristics of enhanced desorption effects of ultra-sonication is then clarified. The typical targeted pollutants are used to investigate the effects of ultrasound exposed to altered regeneration temperature and the performance of desorbed PAC which is under-treated by ultrasound. The variables and other main factors of ultrasound technology that will influence the PAC desorption are optimized, aiming to increase the regeneration efficiency and to decrease the mass loss proportion of PAC. The results of this project can provide theoretical basis and application fundamentals for the integrated ultrasound and thermal regeneration technology for PAC.

粉末活性炭（PAC）是多种污废水和给水的预处理和深度净化工艺的主要吸附材料，PAC再生回用技术具有重要的研究意义和应用价值。活性炭热再生技术是应用最广泛的再生工艺，但受热再生的温度等条件限制，存在污染物解吸效率不高、再生率较低、炭损率高等问题。本项目提出采用超声波技术强化PAC热再生过程，研究超声波对PAC热再生不同阶段的强化作用，解析超声空化作用对PAC各种吸附和解吸过程的作用机制，明确超声作用对难解吸污染物的强化解吸特性；采用典型污染物的吸附和解吸特性，表征超声作用对不同温度PAC热再生过程的作用差异，确定超声作用对PAC热再生强化解吸效能；研究超声作用条件对PAC解吸过程的主要影响因素，确定出优化作用参数，提高PAC再生率、降低PAC损耗率，为PAC的超声波-热再生复合强化技术的建立和应用提供理论依据。

粉末活性炭（PAC）广泛应用于水处理工艺的多种污染物去除。PAC的常规热再生存在炭损率高、能耗大、再生过程复杂、二次污染严重等问题，一直是PAC应用领域亟需解决的难题。本项目系统地研究了难解吸性、易挥发性、半挥发性等典型污染物的PAC吸附特性，明确了热再生、超声再生、超声-热组合再生的效能，解析了PAC的超声-热再生特性与作用机制。研究结果表明，超声作用产生的羟基自由基氧化和超声空化效应共同主导PAC的再生过程，羟基自由基氧化作用可使PAC表面含氧官能团种类增加，超声空化效应可提高PAC的中孔、大孔比例和比表面积，超声-热组合再生可有效提高PAC再生率、降低再生能耗、减小PAC质量损失率。超声-热再生的PAC再生率和质量损失率分别为91.0%和5.6%，与比常规热再生相比，PAC再生率提高了15-27个百分点，PAC质量损失率下降了14-27个百分点，热再生温度由700℃降至300℃。增加热再生温度、提高升温速率、延长热再生时间均有助于提高PAC的再生效能，但会导致PAC质量损失率增加；提高超声功率、延长超声再生时间也有助于提高PAC的再生效能。有机溶剂和无机溶剂种类及性质均会影响超声再生效果，再生液和超声条件的优化均有利于后续热再生。在40 kHz、0.18 W/mL超声与乙醇 50%-NaOH 0.1M的再生条件下，吸附对氯苯酚的饱和PAC再生率最高可达86.81%；在40 kHz、0.36 W/mL超声、pH值10.36的再生条件下，吸附氯霉素的饱和PAC再生率最高达47.4%。超声-纳米零价铁/过硫酸盐（US-nZVI/PS）和超声-纳米零价铜/过硫酸盐（US-nZVC/PS）均可有效降解再生液中的解吸污染物，促进PAC解吸与再生过程。US-nZVI/PS再生吸附氯霉素的饱和PAC再生率可达95%以上；US-nZVC/PS再生吸附磺胺二甲基嘧啶的饱和PAC再生率超过98%。随着再生次数的增加，再生PAC的BET比表面积和吸附量均有所降低，但有机物去除率仍在14.29%~23.20%，仍可有效吸附类腐殖质和类蛋白质有机组分。经过热再生的PAC可用于以去除有机物和色度为主的污水处理厂提标改造。本研究成果为PAC热再生技术以及新型再生技术的应用提供了思路和技术支持。