贵金属-半导体复合光催化材料的表面等离子体增强效应及其光催化机理的研究

表面等离子体光催化材料，由于金属纳米颗粒的表面等离子体效应对可见光的强烈吸收，有效拓展了光催化材料的光谱响应范围，大大提高了光催化活性，引起人们的广泛关注，成为近期光催化材料研究的热点。然而，金属颗粒的表面等离子体效应吸收的光子能量同半导体材料之间如何进行交换，以及金属-半导体界面的载流子如何进行传输等问题，依然不清楚。研究这些问题，深入理解表面等离子体光催化材料的催化机理，对进一步发展表面等离子体光催化材料，促进其推广应用具有非常重要的科学研究意义。因此，本课题拟在前期研究的基础上，研究金属二聚体表面等离子体增强效应，进一步拓展表面等离子体光催化材料的光谱响应范围，并提出以研究贵金属-半导体界面的电子结构、晶体结构及界面势垒为主线，结合量子化学计算，研究和探索表面等离子体光催化材料的界面结构与界面势垒对载流子传输和能量交换过程的影响，深入探索表面等离子体光催化材料催化机理方面的研究。

表面等离子体光催化材料，由于金属纳米颗粒的表面等离子体效应对可见光的强烈吸收，有效拓展了光催化材料的光谱响应范围，大大提高了光催化活性，引起人们的广泛关注，成为近期光催化材料研究的热点。通过本项目，我们系统研究了贵金属-半导体复合光催化材料的表面等离子体增强效应及其光催化机理，重点研究了表面等离子体光催化、复合氧化物光催化、活性面与晶体微结构调控和新型光催化材料、光催化材料的电子结构和光催化性能的理论研究等方面取得一些进展。本项目中，我们主要开展了以下工作：（1）系统研究了AgX材料体系, 制备了具有不同形貌的Ag@AgCl、Ag@Ag(Br,I), Ag@AgCl-AgI, Ag/AgBr/BiOBr等表面等离子体光催化材料；研究了探索和制备了<111>和<110>方向优先生长的凹面AgCl方块、三维枝状AgCl微米晶体、暴露不同晶面的Ag2O；基于Ag@AgX (X=Cl, Br, I)表面等离子体光催化材料方面的研究结果，结合理论计算对其生长反应动力学以及光催化反应机理进行了深入研究；（2）制备了一系列复合光催化材料：制备了Ag/AgBr/BiOBr、石墨烯/二氧化钛、AgI@BiOI以及Cu2ZnSnS4@SnO2复合材料，并通过改进制备方法以及复合材了的界面质量，大大提高了光生载流子分离效率，提高了光催化活性；（3）光催化材料的微结构调控：制备了BiOBr空心微球、TiO2空心立方盒子、Bi2WO6分等级微球、Fe2O3空心多面体、分等级金红石相微球等，大大提高了光催化材料的比表面积，增加了光催化反应位点，提高了光催化活性，并研究了它们的形成机理；（4）新型光催化材料的设计与制备：基于分子设计、晶体结构设计以及能带结构设计理论，结合材料制备技术，制备了Cu2(OH)PO4红外光催化材料、BiOIO3极性光催化材料、高Zn含量的GaN@ZnO固溶体、空位掺杂的ZnO等一系列新型光催化材料，并研究了他们的光催化反应机理以及光催化产氢和还原二氧化碳的性质。发表论文26篇，其中影响因子大于5的12篇，大于3的21篇，申请国内发明专利2项，其中1项获得授权。