分级多孔贵金属/半导体复合等离子体光催化材料的仿生制备与性能研究

Structure design and controllable fabrication of highly visible-light active photocatalytic materials are one of hotspots of photocatalytic investigations. This project will mainly focus on the biomimetic fabrication of hierarchically porous noble metal/semiconductor composite plasmonic photocatalytic materials by sol-gel, co-precipitation and hydrothermal methods and their application in photocatalytic hydrogen production and pollutant degradation. The effects of noble metal content and morphology on photocatalytic H2-production and pollutant-degradation activity of composite photocatalysts will be investigated. To obtain and understand physical and chemical mechanism of plasmonic noble matal in enhancing photocatalytic H2-production and pollutant-degradation activity and to find rule of transfer and separation of photogenerated electrons and holes, we will investigate the surface modification and decoration of the above-mentioned composite materials by ion-exchange method. On the base of the controllable change of band gaps of semiconductors, highly visible-light active and stable noble metal/semiconductor composite photocatalytic materials will be designed and fabricated. This investigation will provide new insight into the fabrication of advanced visible-light photocatalytic materials and enhance the application of hierarchically porous noble metal/semiconductor composite plasmonic photocatalytic materials in hydrogen production and pollutant degradation.

高活性可见光响应光催化材料的结构设计与可控制备是光催化领域的前沿和热点研究问题之一。项目提出模拟生物分级多孔结构，通过溶胶凝胶、共沉淀、水热等方法制备贵金属/半导体复合等离子体光催化材料，研究贵金属的含量以及氧化物和贵金属的组成及形貌与光催化产氢和污染物降解活性之间的内在关系。探究等离子体贵金属纳米颗粒在复合光催化剂中的作用机制，揭示光生载流子迁移和分离规律。另外通过离子交换方法对上述复合材料进行表面修饰和改性，在基于半导体的能带结构调控的基础上，设计和制备出具有高可见光活性且性能稳定的分级多孔贵金属/半导体复合等离子体光催化材料。通过本项目的研究，可以丰富贵金属/半导体复合等离子体光催化材料的制备方法，结合微观结构的调控及可见光性能的评价，将进一步揭示等离子体贵金属增强活性的机理。对制备稳定性好，光谱响应范围宽的环境友好型光催化材料具有重要意义。

项目执行期间通过溶胶凝胶、共沉淀、水热等方法制备了贵金属/半导体复合等离子体光催化材料，研究了贵金属含量以及氧化物和贵金属的组成及形貌与光催化产氢和污染物降解活性之间的内在关系，探究了等离子体贵金属纳米颗粒在复合光催化剂中的作用机制，揭示了光生载流子迁移和分离规律。另外通过离子交换方法对上述复合材料进行表面修饰和改性，在基于半导体的能带结构调控的基础上，设计和制备出具有高可见光活性且性能稳定的分级多孔贵金属/半导体复合等离子体光催化材料。通过本项目的研究，丰富了贵金属/半导体复合等离子体光催化材料的制备方法，揭示了等离子体贵金属增强活性的机理，对制备稳定性好，光谱响应范围宽的环境友好型光催化材料具有重要意义。多篇研究论文发表在多种国际刊物上，如：J Mater Chem A、Appl Catal B等，发表SCI收录论文78篇，发表论文中有ESI高被引论文24篇，发表论文被SCI他人引文3000余次。项目执行期间所在课题组共毕业了2位博士研究生和10位硕士研究生, 出站博士后2人。研究成果获得国家自然科学二等奖1项(排名第三)。