光电多元协同激发活性自由基去除喹诺酮类抗生素微观过程及分子机理分析

About 68 kinds of antibiotics were detected in the surface water in China. Quinolones antibiotics accounted for 30%. Antibiotics abuse caused environmental pollution problem of the resistance gene, raising close attention in global scale. The research on the analysis, detection, elimination and mechanism of quinolone antibiotics has become a very important topic. In this project, quinolones antibiotics are degraded by foamed grapheme (carbon fiber) / CexA1-xO2 and Ag2WO4 / noble metal / g-C3N4 composite material arousing reactive radicals such as hydroxyl radical, hydrogen peroxide, superoxide radical and so on. We will analyze intermediates and systematically study the surface active site, electron-transfer and establish molecular dynamics model for the removal of quinolones antibiotics. We will investigate the process parameters on the removal of quinolones antibiotics. The degradation process of quinolones antibiotics is controlled and optimized. We will study the selectivity and distribution of intermediate products of quinolones antibiotics after the working on quinolones antibiotics by reactive radicals and show the degradation mechanism.

迄今已有约68种抗生素在中国地表水环境中被检出，其中喹诺酮类抗生素占30%，抗生素滥用造成抗性基因的环境污染问题已经引起全球的高度关注，对喹诺酮类抗生素的分析、检测、消除方法及其机理的研究成为非常重要的课题。本项目利用泡沫石墨烯（碳纤维毡）/CexA1-xO2和Ag2WO4/贵金属/g-C3N4光电多元协同激发羟基自由基、过氧化氢、超氧自由基等活性自由基的产生，利用其高反应活性和强氧化能力降解喹诺酮类抗生素，分析喹诺酮类抗生素的降解中间产物，考察复合材料的表面活性位点和内部电子迁移转化规律。通过聚类分析揭示过程参数对喹诺酮类抗生素处理效果的影响规律，构建降解效能评价体系和分子动力学模型，对喹诺酮类抗生素的降解过程进行调控及优化。考察光电多元协同激发羟基自由基、过氧化氢、超氧自由基等活性自由基作用于喹诺酮类抗生素中间产物的选择性和分布规律，揭示环境污染物喹诺酮类抗生素的降解机理。

由于喹诺酮类抗生素具有广谱的抗菌活性和优良的杀菌效果，已经被广泛用于治疗细菌性感染疾病。然而，人体或动物体摄入的抗生素不能被完全吸收，未被吸收的抗生素会通过粪便或尿液排出体外，这对环境造成了严重污染。本项目制备筛选了双功能Z-型WO3/g-C3N4、花形NiO/g-C3N4、Z-型MnOx/g-C3N4、Cu掺杂LaCoO3、W掺杂CeO2、N/P共掺杂碳包覆CeO2以及层状Cu2O/Bi2MoO6等多种复合催化剂材料，将这些催化材料分别应用于光电多元协同系统中激发羟基自由基、过氧化氢、超氧自由基等活性物种的产生，并利用其高反应活性和强氧化性能降解喹诺酮类抗生素。对喹诺酮类抗生素的降解中间产物进行了检测和分析，考察了复合材料的表面活性位点和内部电子的迁移转化规律。通过聚类分析揭示了降解过程参数对喹诺酮类抗生素去除规律的影响，对喹诺酮类抗生素的降解过程进行调控及优化，构建了降解效能评价体系和分子动力学模型。考察了光电多元协同激发羟基自由基、过氧化氢、超氧自由基等活性物种作用于喹诺酮类抗生素中间产物的选择性和分布规律，揭示了喹诺酮类抗生素的降解机理，为环境分析、环境监测和水体污染的控制应用及示范提供了理论依据和技术支撑。