石墨烯基纳米复合光催化材料的构建与选择性光催化活性

The design and development of graphene or graphene-based nanocomposites with specific functions is the front and hot spot of current research. In this project, we intend to develop a new method for the selective adsorption and degradation of targeted organic pollutants based on functionalized graphene-based nanocomposite photocatalysts. First, graphene nanosheets with a high specific surface area and special organo-functional groups are grafted on the surface of various photocatalysts to form graphene-based photocatalytic materials. Then, the functionalization of graphene is performed via the modification of special organic molecules or inorganic compounds to form functionalized graphene-based nanocomposite photocatalysts with specially physical and chemical properties. Finally, the selective adsorption and degradation of targeted organic pollutants are investigated over the functionalized graphene-based nanocomposite photocatalysts in a complex wastewater. The relationship of functionalized graphene with the selective degradation of organic pollutants will be explored; and the synergic mechanism between the selective adsorption and selective degradation for targeted organic pollutants will be revealed. The implementation of this project may provide new insights for the technology development in the field of prior treatment for targeted organic pollutants.

具有特定功能的石墨烯及其纳米复合材料的设计与开发是当前研究的前沿与热点。本项目拟以发展石墨烯基纳米复合光催化材料为基础，实现对污水体系中特定有机污染物的定向富集和优先选择性降解。首先，在半导体光催化材料表面修饰具有高比表面积和丰富官能团的石墨烯纳米片，再利用各种有机分子和过渡金属化合物对石墨烯表面进行功能化修饰，从而制备具有特定理化性质的石墨烯基纳米复合光催化材料；以多种有机污染物的复杂污水体系为降解对象，研究石墨烯基纳米复合光催化材料对特定有机污染物的定向富集和优先选择性降解，揭示有机污染物在石墨烯基纳米复合光催化材料表面的定向富集和优先选择性降解机制，阐明功能化石墨烯基纳米复合光催化材料与特定有机污染物选择性降解间的构效关系，为发展高效、稳定且对特定有机污染物具有优先去除的新型光催化技术提供一定的理论指导。

具有特定功能的石墨烯及其纳米复合材料的设计与开发是当前研究的前沿与热点，在能源与环境领域具有广阔的应用前景。本项目在半导体光催化材料表面修饰具有高比表面积和丰富官能团的石墨烯纳米片，再利用各种有机分子和过渡金属化合物对石墨烯表面进行功能化修饰，发展高效功能化石墨烯纳米复合光催化材料。主要研究内容和取得的重要结论如下：(1) 通过多种温合的合成方法，发展了多种高效的功能化石墨烯，如边缘选择性接枝的酰胺化石墨烯(包括乙二胺、四乙烯五胺、三聚氰胺、邻苯二胺、苯胺等多种胺功能化石墨烯)、碳化钼纳米粒子功能化石墨烯、羧基功能化石墨烯、硫脲功能化石墨烯、无定型硫化钴纳米点功能化石墨烯等，发现上述功能化石墨烯可显著增强各种光催化材料的光催化活性；(2) 基于上述功能化石墨烯基光催化材料的研究，提出具有普适性的功能化石墨烯的协同作用机制，即石墨烯纳米片可有效地捕获和转移光催化材料表面的光生电子，而石墨烯上的功能化基团可作为反应活性位，可有效富集反应体系中的有机物或H+离子，快速促进界面催化反应，以显著增强光催化活性；（3）以碳基材料石墨烯为基础，进一步研究了功能化修饰的碳纳米片基光催化材料和具有类石墨烯结构的氮化碳光催化材料的可控合成、结构表征与性能增强机制。本项目提出的功能化石墨烯/碳纳米片增强主体光催化材料的界面电荷转移与界面催化反应机制对发展新型高效的光催化材料提供一定的理论指导，为光催化技术的实用化提供一定的技术支撑。该项目在执行期间共发表SCI收录的研究论文20篇，其中有14篇论文发表于影响因子大于8的国际期刊上，具体包括Appl. Catal. B, Carbon, J. Energy Chem., Nano Research等；获批中国发明专利3项，已培养硕士研究生8名，博士研究生1名；积极参与国际国内交流与合作，总计参加国际学术会议8次，国内学术会议8次。