恩诺沙星在环境固液微界面的分子作用机制及环境组分的影响

As polyfunctional ionogenic compounds, fluoroquinolone can adsorb to environmental medium through multiple surface sites and mechanisms. In this project, enrofloxacin (ENR), a kind of fluoroquinolone antibiotics, is selected as a representive new-type pollutant for the study. The sorption behavior of ENR on the micro-interfaces is investigated by macroscopic static sorption experiment. The chemical speciation,specific surface sites,and interaction sequences on the micro-interfaces are characterized by in situ online ATR-FTIR coupled with two-dimensional correlation, and other spectroscopy techniques, including Raman, NMR, and EXAFS et al. Finally, the understanding of the micro-interfacial behaviors and the mechansims will be improved with the theoretical chemistry modeling based on density functional theory, DFT, which can test and verify the experimental results in theory and establish reasonable sorption model at a molecular level. On this basis, the influence mechanisms of environmental compositions, such as cations and natural organic matters, on the interaction between ENR and is studied. The results of these studies will provide scientific supports for the sorption of pollutants on environmental adosbents in the real environments.

作为典型多官能团可电离化合物，喹诺酮类药物可通过多个结合位点、多种作用机制吸附到环境介质表面。如何明确污染物各结合位点在界面反应中的作用以及界面反应过程是研究关注的热点和难点。本项目拟选择喹诺酮类药物恩诺沙星作为研究对象，以蒙脱土、针铁矿和碳纳米管为吸附介质，采用宏观静态吸附实验考察微界面吸附行为，原位在线ATR-FTIR技术结合二维相关光谱分析，以及多种现代谱学技术( Raman, NMR，EXAFS等)研究污染物在微界面的赋存形态，结合位点，反应顺序等，最后结合基于密度泛函（DFT）的量子化学计算，从理论上验证上述实验结果并建立分子水平的吸附模型，深入认识新型污染物微界面吸附机理。在此基础上，研究环境中存在的组分对界面过程的分子影响机制，为真实环境中污染物在固液界面上的吸附机制提供理论依据。

以氟喹诺酮类药物为代表的新型污染物的环境微界面反应过程及分子机制是当前环境界面化学的主流前沿科学问题。然而由于作用位点多，界面介质复杂，现有技术和方法难以实现原位分析污染物的界面行为及分子机理，从根本上制约了污染物环境行为的深入研究，本项目发展谱学原位表征技术，将原位在线ATR-FTIR技术，二维相关光谱，DFT理论计算等方法结合，解析抗生素在固液微界面的结合位点、赋存形态和结构特征，实现在分子水平和纳米尺度上阐述抗生素在固液界面上的反应机制，为有机污染物的微界面过程提供直接证据。同时，本项目在考察环境组分（如有机质，金属离子等）对吸附过程影响的分子机制基础上，充分考虑到污染物在固液界面的反应特点，如共存污染物之间界面过程的耦合机制，以及有机污染物在固液界面的微生物氧化还原过程，为污染物-矿物-微生物三元耦合体系的界面作用机制及反应过程研究提供了新的研究思路。