二维氧化钼原子晶体的氢化机制及其场效应器件的光电特性研究

The demand for short wavelength emission/detection and engineering of heterojunction interface in two dimensional (2D) atomic crystal devices require wide band gap 2D atomic crystal materials with superior conductivity. The 2D alfa-MoO3 atomic crystal with band gap of 3.2 eV is expected to have a large tunable optoelectronic properties under hydrogenation。In this project, we will first prepare large-scale few-layered alfa-MoO3. In-situ real time nanoscale characterization techniques will be employed to reveal the structural evolution in few-layered alfa-MoO3 during the hydrogenation process. The nanoscopic picture on the relationship between atomic structure, energy level shifting and optoelectronic properties change will be illustrated. On this basis, technique for room temperature, localized and accurate control of hydrogenation will be developed to tune the optoelectronic properties of few layered alfa-MoO3 by using a nanoprobe covered by catalyst. The method will be further employed to the field effect transitor with few-layered alfa-MoO3 as the active channel. Effect of hydrogenation on the interface energy level alignment and opt electrical response of the device will be investigated. The mechanism of optoelectronic transition and carrier transport will be illustrated. This project will push forward the fundamental research on wide band gap 2D metal oxide. It will also establish technically feasible method for high performance 2D optoelectronic devices.

寻找宽带隙同时有良好导电性的二维原子晶体材料对实现短波发射与探测、高效异质界面的能带调制有重要的科学意义和应用价值。层状alfa相MoO3带隙约3.2eV，通过氢化材料具有可预期的大幅可调的光电特性，然而由于少层原子晶体难以大面积制备而使实验研究严重滞后。本项目前期成功制备了大面积少层alfa相MoO3原子晶体，以此为基础，本项目将通过结合原位、实时的微纳表征技术，建立少层alfa相MoO3原子晶体在氢化过程中结构、能带及光电特性转变的清晰的微观图像；在此基础上结合催化剂纳米探针，发展材料光电特性的常温、定位、定量的调控方法，并将此方法应用于其二维场效应器件的性能调制，揭示氢化对器件界面能带结构及光电响应特性的调制规律，阐明器件光电转换及载流子输运的机制。本项目研究对推动宽带隙二维金属氧化物原子晶体的基础研究有重要的意义，同时也将为研发高效的二维光电器件提供可行的技术方案和实验依据。

寻找宽带隙同时有良好导电性的二维原子晶体材料对实现新型光电器件和高效异质界面的能带调制有重要的科学意义和应用价值。层状α-MoO3带隙约3.2eV，通过氢化等处理材料具有可预期的大幅可调的光电特性。本项目制备了大面积层数可控的二维氧化钼，通过研究氢等离子的插入的机制，发展材料光电特性的常温、定位、定量的调控方法，发展基于氧化钼的新型光电器件，取得了下面3个方面的重要进展：.1.原位研究了二维MoO3气（H2）致变色器件的变色的动态过程，从纳米尺度精确地建立了材料结构、光学和电学特性三者之间的物理图像。实验清楚的揭示了气致变色过程中光、电性质的不同起源，为长久以来气致变色过程中光电性质改变的起源争议给出了实验判定。最后，进一步实验确定了氢在MoO3表面的扩散势垒为80 meV，对气致变色的快速响应提供支持。.2.制备了大面积少层三氧化钼，首次揭示了α-MoO3在中红外波段的低损耗的双曲声子极化激元，将天然双曲声子极化激元体系推广至半导体。随后进一步展示了通过材料厚度、层间原子插层方式实现了对极化激元的传播和局域特性的调控。研究结果以扉页文章发表在Advanced Material 2018, 30, 1705318上。工作发表后，引起了国内外团队的关注和跟进研究，被Nature，Nature news等权威期刊论文相继引用并肯定工作的原创性。.3. 发展了无损的原子插层方法，在保证MoO3优异的电学性质前提下将材料的吸收谱范围扩展到长波红外波段，实现了可见-长波红外（405nm-10µm）的快速、高探测度宽谱探测；进一步，发展了对多数二维材料适用的自驱动离子插层技术，实现了空间分辨率小1 µm的插层。利用该技术可以很容易的制备多离子插层的异质结构，通过多离子插层获得更强的光电响应特性。..项目在Advanced Materials, ACS Nano等杂志上发表SCI论文33篇，其中一区论文14篇，影响因子大于10的10篇；被选为封面论文3篇，亮点报道1篇；基于表界面分析技术在器件中的综合应用的研究获得2016年中国分析测试协会科学技术（CAIA）奖一等奖（排名第二）；申请发明专利5项，获授权专利2项。